新型氮杂环卡宾其过渡金属化合物的合成、表征与催化性能测试.pdfVIP

目 录 摘 要 ..… A b stra et一 第 一 章 前一台 卡 宾金属 有 机 化 合 物 氮 杂环 卡 宾化合物 1.3 杂 环 卡 宾 前 体 及 其 金 属 配 合 物 的合 成 方 法 ……，……2 1.3 .1 取 代 咪 吵 盐 (氮 杂环 卡 宾 前体 ) 的合 成 ……，..…2 1.3.2 氮 杂环 卡 宾金属 配合物 的合成 ……3 1.4 氮 杂 环 卡 宾及 其 过 渡 金 属 化 合 物 的催 化应 用 ……4 1.4 .1 偶 联 反 应 ……5 1.4 .2 氢 化 反 应 ……6 1.4 .3 烯 烃 复 分解 反应 ……，……8 1.4 .4 其他 催 化应 用 …… 10 1.5 选 题 意 义 …… 12 1.6 参 考 文献 ……，…… 13 第 二章 基 于席 夫碱 取 代 咪 啤 欲配 体 的单核 、双 核 和 二核金 属化 合物 的合 成 、表征 与 催 化 测 试 ……20 2 .1 引 言 ……，……20 2 .2 结 果 与 讨 论 ……，……21 2 .2 .1 配 体 的合成 与农 征 .……，……2 1 2.2.2 单 核 金属氮 杂环 卡 宾化 合物 的合 成 与表 征 ……24 2.2 .3 单 核金 属席 夫碱 化合物 的合成 与表 征 ……26 2 .2 .4 同核 双 金 属 化 合 物 的合 成 与表 征 ……29 2 .2 .5 异 核 三 金 属 化 合 物 的合 成 与表 征 ……33 2 .2 .6 催 化 测 试 ……，……35 2.2.7 小结 ……37 2 .3 实验 部 分 ……39 2 .3.1 试 剂 及 其 纯 化 ……39 2.3.2 分 析 及 测 试 ……40 2 .3.3 化 合 物 的合 成 方 法 与数据 表 征 ……40 2.3.4 催 化 反 应 步骤 ……，……47 2 .4 参 考 文 献 ……4 7 第三 章 三齿 咪 畔 盐 与把催 化 su ztlki一M iyaul’a 偶联 反应 的研 究一 阴离子及 中心 基 团的 影 响 ……，…… 53 3.! 引 艺、-……， ..… …，……53 3.2 结果与讨论 ……!……54 3.3 小 结 …… ..‘.……60 3.4 实验 部 分 ……60 3.4.1 试 剂及 其 纯 化 ……60 3 .4 .2 分 析 及 测 试 ……，…… .‘……60 3.4 .3 化 合物 的合 成方法 与数据 表 征 ……60 3.5 参 考 文 献 ……，.，..…，……63 第 四章 全 文 总 结 ……，……68 攻 读 学位 期 间研 究成 果 ……，……69 致 谢 ……70 摘要 氮 杂环卡 宾有着较 高 的稳 定性 和较 强给 电子 能力 ，能与大部分过渡 金属 (如 P d 、 Pt、N i、C u 、R u 和 工:等 ) 形成稳 定 的化合物 。此外氮 杂环卡 宾配体容 易合成 ，并且 大 多 比较稳定 ，对 外部条件 的要求 比含磷配体有着 更大 的灵活性 。这些优 点使得氮杂 环卡 宾 的研 究近年来成为金属有机化学 比较重要 的研 究领域之一 ， 其在均相催 化 、 新 型材料 、抗 菌药物 及液 晶材料 等方面均有令 人 瞩 目的应 用 。本文 主要研 究氮 杂环 卡 宾及其 过 渡金属配合物 的合成 与催 化性 能测试 ，包括 如下两个部 分 : 第 一部分 : 发展 能够 同时催 化 多步有机 反应 的多功 能催 化 剂是催化研 究 比较 重要 的领域 之 一 ，尤其 是 日益 增长 的环 保和 经济 需求使得这类 催 化剂 的发展得 到 了业 界较 多 的关注 。一类水杨醛席 夫碱 取代 咪吟盐配 体被设计用于合 成 多功 能催化剂 来 同时催 化 多个 反应 。这类配体 同时含 有合 成 咪 啤盐基 团