水相电致化学发光过程中氧的影响及应用的研究.pdf

摘要 由于氧在生命过程中具有不可或缺的重要作用，人们采用了各种方法对氧的 ’检测进行了广泛而深入的研究，其中大多数的研究方法是基于单纯的电化学方法 或荧光分析法。众所周知，电致化学发光(ECL)是一种具有很高灵敏度的分析 方法，并且ECL过程具有与荧光类似的弛豫过程，因此氧对ECL过程应该具有 与其对荧光过程相类似的影响。然而，较少有氧与ECL研究和应用的文献报道， 特别是水相方面的研究。这可能是由于参与水相ECL反应过程的化学成分较多， 难以准确定性氧在每一个反应步骤中的作用。因此，本论文工作是以水溶液中氧 对ECL反应过程的影响为主线开展的。利用三(4，7．二苯基．1，lO．邻菲咯啉)合 ∞ 的EcL各个过程中隔离，通过相应的对比实验，初步研究了在水溶液中氧对EcL 反应过程的具体影响；其次，在此基础上制备了一种基于ECL猝灭原理的溶解 氧传感器。 本论文共包含三章的内容： 第一章文献综述。主要介绍了ECL的基本原理、发光材料的发展概况以及 溶解氧检测方法的研究进展，并介绍了基于ECL技术的溶解氧研究的进展情况。 最后，提出了本论文研究工作的思路和意义。 第二章进行了溶解氧对水相ECL过程影响的研究。采用沉淀聚合法合成 RPN，用其修饰玻碳电极，获得RPN修饰的l冲N．GcE，并与对氧敏感的 程的影响。实验证实了在未将氧与发光试剂隔绝的情况下，氧对ECL过程的影 响不只局限于对发光试剂激发态的猝灭，氧同时也对共反应物自由基具有强烈的 猝灭作用。在氧与发光试剂隔绝，并且氧浓度比例小于20％的情况下，氧还可以 转化为氢氧根离子，作为共反应物刺激增强ECL强度。 第三章的研究工作是在第二章的研究工作基础之上，制备了基于ECL及光 猝灭原理的溶解氧传感器。为了提高检测的灵敏度，实验中采用了对氧较为敏感 馀测限。 关键词：电致化学发光溶解氧猝灭 Ⅱ Abstract Duetome and e仃．ectsof onallthe importantirreplaceableoxygen liVing oneanh，oxygeIlseIlsingh嬲朗coumgedm肌yscientiStStodevote o玛anisms themselvcSt0 its effbnshavebeeIlrewardedwim mystical劬ction．Their unc0V嘶ng results锄dhaVeledto iIlall f．mit内l possiblearc勰．HoweV％ V撕。潞印plications mostoftheresearch、阳rksuse or purcelec乜．0chenlis缸y Asis tfiggered well—lcllown，elec昀chemiluminesc∞cc(ECL)isby锄applied ona itsreIaXationisⅡles锄e嬲tllatofFLaRer potentialnuorophore柚d proceSs isa ill that excitati伽．Generally，oxygeng脚ngqu铋chefFL，illdicatingoxyg％ a舵ctsECL st