低温基质隔离fir及dft研究简单金属化合物与小分子的反应.pdfVIP

中文摘要 本论文主要包括两部分：(1)第4，5，14族元素二氧化物分子与水分子的反 应研究；(2)过渡金属氯化物分子(M=Ni，Cu，Ag)与一氧化碳的反应。 1、第4，5，14族元素二氧化物分子与水分子反应的研究i 随渡金属氧化物和水分子反应的研究具有非常重要的意义。许多过渡金属氧 化物是重要的异相催化反应的催化剂及催化剂载体。过渡金属氧化物和水分子反 应的研究对了解这些催化反应机理具有非常重要的意义。硅和锗的氧化物是重要 的半导体材料，它们的氧化物结构和过渡金属氧化物不同。对于它们的研究有助 于我们进一步了解氧化物和水反应的机理。在前人的研究中，虽然已经有很多关 于金属氧化物表面和水溶液反应等的理论和实验研究。但有关金属氧化物分子与 水分子反应的研究只有一些理论研究，而实验研究未见报道。^ 本论文利用脉冲激光溅射和低温基质隔离一红外光谱技术相结合的方法，研 究了第4，5，14族元素二氧化物分子和水分子的反应。通过同位索取代实验，对 反应生成的中间体和产物的光谱进行了归属，结合密度泛函理论计算讨论了反应 机理。／主要结果归纳如下： (1)在氩基质中， 414．9 cm1。理论计算表明，Ti02分子首先和水分子反应形成稳定的络合 物02Ti-OH2，由于此反应为放热