1萘酚单色双光子电离质谱的研究.pdf

摘要 摘 要 团簇是由几个乃至数千个原子或分子通过一定的化学或物理途径结合在一起的相对 稳定的微观或亚微观聚集体。分子团簇一般通过范德瓦尔斯弱相互作用或氢键结合而产 生。通过氢键形成的分子团簇在激光作用下的电离研究，是了解隧簇组成、团簇肉分子反 应、转移枫理等闯题的有效途径。1．萘酚(1HN)是～种重要的杂酚，其分子间可能通过OH 基与OH基或OH基与芳香环形成氢键。本文利用超声脉冲分子束技术和飞行时间质谱仪， 实验研究了l。萘酚团簇在UV激光作用下的电离过程，并结合量子化学计算，探讨了1．萘 酚二聚体熬几何构型及能级结构，具体内容包括： (1)激光波长对圈簇分布的影响：在实验中发现，三聚体离子的数目受激光波长的 影响较小，单体离子和二聚体离子数目随激光波长的变化起伏较大，单体离子数目的增加 对应着三聚体和二聚体的减少。说明单体离子主要来自二聚体或三聚体团簇的解离。 内)对团簇离子强度的相对分布影响较小，说明软电离为产生团簇离子的主要过程，团簇离 子的强度分布反映出电离前中性团簇的分布特征。没有发现明显的碎片离子信号。在 (1HN)十峰值处出现峰值开裂，分析其原因可能是双光子电离后的剩余能量转化为粒子的动 能从而引起的质谱漂移。该漂移随激光能量的增强和光子能量的增强而增强。 (3)进气压对圜簇分布的影响：在实验中改变进气压的大小，发现当进气压较小时， 没有发现明显的碎片离子信号，但随着进气压的增大，在质谱图中出现了更大尺寸的团簇 到1．萘酚团簇可以通过OH形成H键，推测该新生团簇离子通过瞬簇内的反应而产生。 (4)关于l～萘酚的量化计算：结合Gaussian03程序，主要利用密度泛函方法研究了 卜萘酚二聚体的不同构型、电荷分布、结构参数，分析其成因，并把它与卜萘酚～苯酚二 聚体团簇、卜萘酚一水二聚体团簇进行比较，分析了不同物质与卜萘酚相互作用所形成氢 键的不同。 关键词：．飞行时间质谱；双光子电离；氢键团簇；峰值分裂；密度泛函理论 攘要 Abstract Cluster isarelativemicrocosmicorsub—microcosmicwhichis steady congeriescomposed of severaloreventhousandsofatomsormoleculeschemicalor combining through physical are and force．Moleculesclusters VanderWaalsweakinteraction usuallydevelopedthrough action。Theoftheionizationthelaser whichale hydrogen-bondedstudy using oftheclusters formed is to of theeffectiveunderstandthe throughhydrogen-bondedway compositionclusters， molecularreactionandtransfermechanisminthe ail important