负载型双核桥联配合物催化乙烯氢甲酰化反应性能的研究.pdfVIP

摘要 C2H4氢甲酰化反应，是工业化生产丙醛最重要的方法。本论文将气．固多相 催化反应技术应用于这一反应体系，设计并制各了三种负载型催化剂 BET比表面分析、X．射线衍射、透射电镜、热重TG-DTA分析、TPD．MS和微反 等技术系统研究了催化剂的物理化学结构、热稳定性、化学吸附性质和乙烯氢甲 酰化反应性能，得到以下主要实验结果： 用表面改性．离子交换法制备的系列负载型双核桥联配合物催化剂 生分解，表面形成单核金属配合物CuX／Si02：温度升高，单核配合物继续分解， 当温度达到450℃后，分解趋于平衡，配合物还原成表面金属氧化物。三种负载 型配合物的热稳定性顺序为： Cu20一OAe)2／Si02。 三种催化剂对H2、CO和C2H4均有良好的化学吸附性能：H2在催化剂表面 异裂吸附于金属离子位和桥联配体上形成氢化物，其活化程度依次为： CO在表面形成具有 Cu：O,一OAc)2／Si02Cu2缸一C1)2／S102Cu2缸．OMe)2／Si02 氢甲酰化活性的线式吸附态， 其吸附．活化程度依次为