应用于液相醇选择氧化反应的负载钯催化剂地研究.pdf

摘 要 会影响Pd(111)晶面缺陷位的产生从而影响负载钯催化剂的性能。在氧化性或 惰性气氛中对负载钯催化剂进行焙烧处理，并由反应物苯甲醇对其进行原位还 原，可以创造更多的Pd(111)晶面缺陷位，从而提高其选择性氧化反应活性。 此外，我们将寡层结构的石墨烯用做负载钯催化剂的理想载体。相较于活 性炭负载钯催化剂和碳纳米管负载钯催化剂，石墨烯负载钯催化剂具有极高的 催化活性，其对苯甲醇选择性氧化反应的TOF值高达69623mol／h·molPd。对Pd／C 采用的多种表征结果分析表明，除负载钯纳米簇表面的活性位之外，载体材料 的表面形貌及性质差异会影响负载钯催化剂对醇类反应物及氧的吸附能力及方 式，进而对其催化性能产生明显的影响。 最后，我们研究了钯含量与负载钯催化剂的催化性能与贵金属利用效率之 间的关系。通过调变Pd／FeOx中钯的含量，研究了钯含量与负载钯催化剂催化 性能以及贵金属钯利用率间的关系。结果表明，随着钯含量增加负载钯催化剂 活性升高，而贵金属钯的利用效率降低。负载钯催化剂钯含量应存在一个最适 宜的值，此时负载钯催化剂既有着较高的钯原子利用率，又能保证其有着较好 的催化性能。 关键词：负载钯催化剂；焙烧处理；醇类选择性氧化反应；结构重构；首要活 性位：石墨烯 II Abstract of ISone to oxidationofalcohol carbonylcompounds Theselective corresponding not to isof interest great only most transformations，which the organic important chemical extensive Rmdamental butalsotofine industry．Despite synthesis organic lS reactionmechanism onPd foralcoholselectiveoxidation，the researches catalysts ofactive siteis thediscrimination especially understoodand palladium notwell siteare ontheactive Very