新型高温超导候选材料ALaCuO3FeAs(A%3dCa%2cSr%2cBa)设计和物性地研究.pdf

摘要 自2008年铁基高温超导体被发现后，人们一直致力于寻找更多的铁基超导 材料，并对铁基超导体进行了广泛的研究。研究发现，同铜氧化物超导体均含 此外，两类高温超导体间还存在着许多其他可对比之处。对两类仅有的高温超 导体的对比研究为高温超导机理的探索研究提供了一些方向性的依据，然而仍 然没能解决高温超导的机理问题。而近两年来铁基超导材料的制备也进展缓慢， 人们愈加迫切地希望寻找到更多系列的高温超导材料以进行比较研究。 在两类高温超导体中，它们的母体化合物在常温下都为四方晶系结构，均 由超导层和电荷库层构成，且它们在ab面上的晶格常数非常接近，均在 层元素，这些特点表明具有相同电荷库层的两类超导体的晶胞结构有合并的可 能，因此我们设想设计出同时拥有Cu02层和Fe2Pn2层的多“超导层”的材料。 如果该类同时包含Cu02层和Fe2Pn2层的材料能够制备出来，那么当外界条件 改变时，两个“超导层”将会同步对外做出响应。此时，对于这类材料的性质研 究，将能让我们更加准确地辨别和理解高温超导的本质问题，而不会受到在两 类高温超导体的对比研究中出现的样品质量、操作习惯等外在因素的影响。同 时，由于该类材料同时包含Cu02层和Fe2Pn2层，其制备出来后，可能具有优 于现有两类高温超导体的超导性。 在本文中，我们设计出了同时包含Cu02层和Fe2As2层的系列新型高温超 势线性缀加平面波方法的Wien2k软件包对该系列材料进行了结构优化和稳定 性分析。优化结果表明，与构成该系列材料的各原子形成的单相物质和其它不 同结构的同组分物质相比，ALaCu03FeAs系列物质在能量上均处于有利地位， 其结构具有良好的稳定性，在实验上是可能成功合成出来的。在完成新材料的 态密度与能带结构进行了第一性原理计算，以预测其物理性能。结果表明三种 物质均具有金属性，电子结构也十分相似，并表现出与铁基超导体的相似性， 在布里渊区的G-Z和M．A方向，分别存在三支空穴型费米面和两支电子型费米 面，费米能级上态密度主要来自Fe3d轨道和Cu3d电子的贡献，其中Fe的态 和Cu02层构成它们的导电层，其中Fe2As2层占主导地位，Cu02层导电性较弱， 而LaO层和碱金属离子层构成电荷库层。两类导电层的导电特性与两类高温超 导体中相似，在Fe2As2层内既存在最近邻Fe原子间的相互作用也存在次近邻 Fe原子通过As的超交换作用，Cu02层内近邻Cu离子间通过O离子产生超交 换作用。新材料中，尽管Cu02层的导电性较差，但其与La2Cu04中相似的态 密度说明掺杂后导电性可能会增强；而Fe2As2层不弱的态密度和所形成的与铁 基超导体中相似的费米面说明其可能会使得材料出现超导。两类导电层与在两 类高温超导体中相似的结构和导电特性，说明ALaCu03FeAs系列材料可能是良 好的超导候选母体材料，掺杂后可能出现超导电性。 其后，我们选取SrLaCu03FeAs研究了其在空穴和电子掺杂后电子结构的 变化。计算结果表明，空穴掺杂后，费米能级出现下移，材料的总态密度出现 下降，Fe2As2层的态密度则出现增长，Cu02层的态密度出现减小。我们认为， 在La的位置进行Sr掺杂后，Cu02层内引进了空穴载流子，因此导致该层内 态密度的变化，这同La2Cu04中Sr掺杂后出现超导的情况相同，说明新材料中 Cu02层仍应具有与La2略Sr，Cu04中相似的作用和性质，掺杂后仍应会对超导电 性产生贡献，此时Fe2As2层态密度的增长说明该层导电性的增强。而在Sr位 引进电子掺杂后，Fe3d电子态密度出现减小，Cu 3d电子的态密度则一直变化 不大，在Sr位进行的La掺杂主要改变FeAs层的载流子浓度，对Cu02层的电 子态密度影响较小。此时Fc3d和Cu 3d电子的态密度变得较为接近，因而使 得材料中Cu02层的作用增强，Cu02层与Fe2As2层共同参与导电。这些都说明， 在ALaCu03FeAs系列材料中，无论是何种掺杂下，都将出现特殊的性质，对于 该类超导候选材料的设计和探索研究是十分有意义和价值的。 关键词：铜氧化物超导体，铁基超导体，第一性原理计算，高温超导候选材料 Il Abstrac