微波%2f超声辅助光催化降解氯酚分析.pdf

摘 要 TiO2 多相光催化氧化 PCO 是近二十年来迅速发展并且广泛研究应用的水处理 技术 但是 TiO2 光催化技术的实际应用还存在着诸如量子效率低 对太阳能的利用 有限等技术难题 利用微波 MW 与紫外光 UV 的耦合 超声 US 与 UV 的 耦合来提高光催化过程中的量子效率 以及利用改性TiO2 催化剂来提高光催化过程中 的量子效率 成为目前PCO 领域关键性研究内容之一 本文首先介绍了近年来PCO 技术以及MW 技术 US 技术降解水中有机污染物的 研究进展和氯酚类(CPs)污染物的处理技术现状 以难降解有机物污染物 CPs 为处理 对象 系统地研究微波辅助光催化氧化 MW/PCO 和超声辅助光催化氧化 US/PCO 这两种能量耦合水处理技术降解水溶液中CPs 的工艺条件以及影响因素 探讨了MW UV 耦合 US UV 耦合提高光催化量子效率的作用机理 同时制备了碳材料改性的 TiO2 催化剂 C-TiO2 石墨改性TiO2 催化剂 G-TiO2 活性炭改性TiO2 催化剂 AC-TiO2 碳纳米管改性TiO2 催化剂 CNTs-TiO2 研究了C-TiO2 的光催化活性 试验表明 MW/PCO US/PCO 可望成为水污染治理的新途径 CNTs-TiO2 AC- TiO2 催化剂为提高光催化量子效率提供了可能 1. 微波辅助氧化技术降解4CP 的研究主要结论如下 30mg/L 的 4CP 溶液的微波直接光降解 MW/UV 微波辅助光催化降解 (MW/UV/P25)服从一级反应动力学方程 MW/UV/P25 体系中 碱性条件 通入氧气 提高光照度以及外加H O 均能提高4CP 的降解率 P25 的用量在1g/L 时4CP 的降解 2 2 率最高 在MW/UV 体系中 酸性或碱性条件 向体系中通入氧气 提高光照度 加 入H O 能提高4CP 的降解率 2 2 30mg/L 的 4CP 溶液在不同氧化体系中的降解率从大到小排序为 MW/UV/P25/H O MW/UV/P25 MW/UV/H O MW/UV UV/P25/H O UV/H O 2 2 2 2 2 2 2 2 UV/P25 UV MW/H O H O MW 与P25 UV H O 有协同效应 2 2 2 2 2 2 2. 微波辅助光降解氯酚类污染物的研究主要结论如下 溶液中 0.1mM 的 4CP 2- 氯酚(2CP) 4- 氯-3- 甲基酚(4C3MP) 2,4- 二氯酚 (2,4-DCP) 2,4,6-三氯酚(2,4,6-TCP) 五氯酚 PCP 的微波辅助光解均服从一级反应 II 动力学方程 CPs 在 MW/UV 体系中的降解速率常数从大到小排列顺序为 2CP 4C3MP 2,4-DCP =4CP 2,4,6-TCP PCP 在 MW/UV/P25 体系中的降解速率常数 从大到小排列顺序为 4C3MP 2,4-DCP 2CP 4CP 2,4,6-TCP PCP 单氯酚比多 取代氯酚更加容易光解 微波辅助光催化降解4CP 的主要中间产物为苯酚 氯苯 对苯醌 对苯二酚等 降解PCP 的主要中间产物为2,3,5,6- 四氯对苯醌 2,3,4,6- 四氯对苯二酚 四氯酚 CPs 降解的机理是紫外光解和羟基自由基 OH 亲电子加成脱氯过程 运用PM3 算法