甲烷无氧芳构化反应催化剂HZSM-5载体的分析.pdf

塑蔓 一 ——————————————————————————————————————————一一一 摘要 甲烷无氧芳构化反应对能源利用和催化科学均具有重要意义。自报道了973K下甲 烷在Mo／HZSM．5催化剂上连续流动模式下的无氧芳构化反应以来，引起了国内外学术 界的广泛关注。研究人员在Mo／HZSM．5系催化剂上做了大量的理论研究。研究表明 为许多石油化工反应的优良催化剂，并且在甲烷无氧芳构化反应中对甲烷活化及生成苯 的过程均起到重要作用。因此研究HZSM一5载体性质对甲烷无氧芳构化反应的影响是十 分有意义的。 在此基础上，论文重点研究了载体I-IZSM．5性质对甲烷无氧芳构化反应的影响，包 化反应的影响。研究表明，在一定硅铝比范围内，随着硅铝比的降低，HZSM一5酸量增 的结晶度对甲烷芳构化反应性能影响不大。同一体系下合成的不同晶粒大小的HZSM．5， 起到酸催化作用，对于酸性相近的HZSM．5，其粒度越小，催化性能越好。 本文探讨了通过硅源的改变、晶化条件的控制合成不同晶粒大小的ZSM-5沸石的 体为载体的催化剂，其甲烷芳构化反应性能优于以微米级ZSM．5孪晶为载体的催化剂。 本文还研究了高温水热法催化剂的甲烷无氧芳构化反应性能，探讨了该催化荆无芳构化 活性的原因，可能是由于HZSM一5骨架铝的部分脱除及催化剂还原性能不利于甲烷芳构 化活性Mo物种的生成。另外本文还考察了浸渍法基础上的挤条成型催化剂的甲烷无氧 芳构化反应性能，并证实该催化剂具有一定的工业化前景。 关键词： 甲烷芳构化HZSM一5硅铝比结晶度晶粒大小水热法 垒!!竺型 ．—— ————————————————————————————__—-——————————————————————————————————一 Abstract of and resources is tOutilization aromatization non—oxidative Methane very significant a Inmethane of has catalytic science catalystverygood performance catalysis．Mo／I-IZSM一5 and itis has structure aromatization．HZSM一5 non-oxidative particularpore acidity,and of on of tobea effect catalyticperformance support．The pr