荧光纳米碳点的成及其催化应用研究.pdf

荧光纳米碳点的合成及其催化应用研究 中文摘要 中文摘要 碳纳米结构吸引了越来越多的科学家的关注，由于他们具有很多独特和新颖 的性质。通过介绍荧光碳点（C-Dots ）的研究背景和发展现状，本论文探索了用葡 萄糖，活性炭，石墨为碳源，分别采用超声和碱辅助电化学的方法合成了荧光纳 米碳点。所得的碳点具有丰富的荧光性质。基于其丰富的荧光性质，尤其是其优 秀的上转换荧光性质，本论文分别介绍了荧光碳点与二氧化钛，氧化亚铜等半导 体材料复合的宽光谱光催化剂和高效近红外光催化剂，进一步探讨了碳点与半导 体复合材料的光催化机理。在本论文中还研究了荧光碳点在高效选择性催化氧化 反应及在酸催化反应中的应用。具体工作包括以下几部分： 1、以葡萄糖或活性炭为碳源，采用超声的方法合成了两种不同荧光碳点。通 过紫外-可见（UV-Vis ）、红外（IR ）、荧光（PL ）以及荧光显微镜测试了其光学性 质，重点研究了碳点表面所含的官能团以及碳点在不同波长激发下的荧光特点。 所得的荧光碳点表面含有大量的羟基（-OH ），羰基（=O ）等含氧基团。研究发现， 碳点不仅具有丰富的下转换荧光性质，还具有优秀的上转换荧光性质。最后，依 据反应条件的不同和所用碳源分别给出了荧光碳点的合成机理。 2 、以石墨为碳源，采用碱辅助电化学的方法合成出的碳量子点（CQDs ）粒 径大小在1.2-3.8 nm，具有尺寸依赖的荧光性质（量子尺寸效应）和优异的上转换 荧光性质。更为重要的是，基于这种碳量子点的优异的荧光上转换性质，设计合 成了二氧化钛/碳量子点（TiO /CQDs ）复合光催化剂，它能利用宽光谱太阳能（可 2 见光）高效光降解甲基蓝。最后，解释了该光催化剂具有高效催化活性的机理。 该电化学方法实现了碳点的可控合成，同时该碳量子点可以被用来作为一个强大 的能量转换组件应用在光催化剂的设计中。 3、以葡萄糖、氢氧化钠和硫酸铜为原料，利用一步超声方法制备了CQDs/Cu O 2 复合纳米材料。通过SEM 和TEM 表征发现，该复合材料表面具有突起。固体紫 外吸收光谱和漫反射光谱测试结果显示，该复合物可以吸收更多600-2500 nm （近 红外）范围内的光。设计并利用该复合材料在近红外光下降解甲基蓝的实验第一 次证明了这个光催化系统可以利用（近）红外光以提高光催化活性，并依据反应 条件给出了近红外光照下催化剂的催化机理。对比发现，CQDs/Cu O 纳米材料独 2 I 中文摘要 荧光碳纳米材料的合成和应用 特的突起结构允许近红外光在空缺和突出的粒子之间多次反射，这能更大限度的 地利用光源，增强了其光催化活性。最后，通过对比得出结论：突起纳米结构的 优异的光反射能力和 CQDs 的上转换荧光性质，使该复合材料可以作为一个高效 而稳定的近红外敏感光催化剂。 4 、通过在不同光源照射或不照射条件下，对比苯甲醇选择性氧化生成苯甲醛 的反应发现，1-4 nm 的CQDs 作为催化剂在近红外光照条件下可以高效催化氧化 苯甲醇为苯甲醛(转化率: 92％; 选择性: 100％）。通过对苯二甲酸光致发光探针法 （TA-PL ）检测HO •自由基和以甲苯为底物的催化反应表明，HO •是反应中主要的 活性氧物种。电催化活性实验表明，CQDs 可以催化H O 分解。此外，近红外光 2 2 照射可以抑制CQDs 对H O 分解的催化活性，同时发现在近红外光照射下CQDs 2 2 具有光生电子性质。最后，解释了 CQDs 作