纳米金属腔表面增强拉曼光谱的机理的研究.pdfVIP

摘要 摘要 EnhancedRaman 表面增强拉曼散射(Surface Scattering，SERS)的发现克 服了传统拉曼光谱分子检测方法中，由于分子拉曼散射截面很小而导致的拉曼 散射光信号很弱、探测灵敏度低等不足。当贵金属(如金、银、铜)表面制作 具有一定形式的亚波长尺度微结构时，结构附近电磁场可获得极大的增强，进 而增强该区域内被测分子的拉曼信号，从而大大提高灵敏度，甚至达到单分子 探测的水平。SERS无序金属基底虽然可以采用化学方法得到且制备成本较低， 但是只能提供统计意义上的数据，不利于SERS机理的研究和SERS器件的优化 设计。矩形槽金属腔结构简单，易于加工，而且能够产生很强的电磁增强。本 论文开展了金属腔及其阵列电磁增强的研究，建立了电磁增强的物理模型，揭 示了矩形槽金属腔电磁增强的物理机制，用以指导器件设计，完成了电磁增强 结构的设计、制作及测试，得到的结论具有重要的理论意义和实用价值。 本论文建立了单金属槽电磁增强的Fabry-Perot模型，精确预言了全矢量方 法严格计算的结果，并给出电磁增强机制的深入分析。系统地研究了结构参数 和照明条件对电场增强因子(EnhancementFactor，EF)的影响。结果表明槽深、 槽宽对EF的影响很大，而照明波长、金属类型和入射角对其影响很小。槽深满 足共振条件时，窄槽槽口可以产生103～104的电场增强，对应的SERS电磁增强 的波阻抗是窄槽产生较高电场增强的物理原因。 以双金属槽为研究对象，本论文建立了电磁增强的表面波模型，精确复现 了全矢量方法严格计算的结果，揭示了表面波被金属槽激励产生、沿金属表面 传播、耦合进入金属槽从而影响槽内电场增强效应的物理机制。结果表明，改 变槽间距时，表面波耦合成为槽基模的振幅和相位随之改变，进而改变槽内基 模共振产生的电磁增强效应。波长的改变会影响表面波中表面等离子体(Surface Plasmon Polariton，SPP)和准柱面波的相对比例，导致表面波的衰减特性和相 移常数发生变化，进而改变表面波耦合成为槽基模的系数，最终对槽内电磁增 强因子产生影响。 论文建立了金属槽阵列电磁增强的Fabry-Perot模型，精确复现了严格耦合 摘要 波算法的严格数值结果，深入分析了产生电磁增强的物理机制。系统地研究了 结构参数和照明条件对阵列EF的影响。通过与单金属槽电磁增强比较，显示了 阵列中槽间表面波电磁相互作用对电磁增强的影响。与单金属槽电磁增强类似， 当槽深满足模型给出的基模共振条件时，阵列槽口的EF达到最大值，而且窄槽 对应的EF较大，照明波长对阵列电磁增强的影响较小。不同的是，共振条件下 阵列产生的EF比相同结构参数的单金属槽几乎高出一个数量级，而且阵列EF 受入射角的影响较大。模型分析揭示了阵列结构激励SPP导致的透射极小值对 电场增强的重要影响，明确了阵列中槽间表面波电磁相互作用对EF的增强效应， 这种电磁相互作用来自阵列中各个槽激励产生的表面波，这些表面波会沿金属 表面传播并耦合进入相邻槽。另外，论文也建立了金属狭缝阵列的Fabry-Perot 模型。通过对狭缝阵列电磁增强和异常透射的研究发现，当狭缝深度满足模型 给出的基模共振条件时，会同时发生电磁增强和异常透射现象。 基于理论分析结果，设计了SERS实验中金基底槽阵列和狭缝阵列结构，讨 论了实际加工的结构中槽长度L和周期数目Ⅳ的有限近似对EF的影响，给出了 接近理想电磁增强性能的三和Ⅳ的数值。分析了加工的误差容忍度，以及金基 底厚度、铬膜等对电磁增强的影响。完成了金基底槽阵列和狭缝阵列器件的加 工，实验测试了器件表面亚甲基蓝样品的拉曼光谱，并与平整金膜上样品的拉 曼光谱对比，显示了阵列结构对拉曼光谱的增强效果，分析了实验误差产生的 原因，验证了理论设计的有效性。 关键词：表面增强拉曼光谱电磁场增强纳米金属腔全矢量数值方法 Fabry-Perot模型 Ⅱ Abstract Abstract The ofSurf