功能化离子液体改性硅基介孔材料捕集co2研究.pdf

摘要 C02是导致温室效应的最主要成分，因此碳捕集技术的研究受到学术界和产业界的 高度重视。以液体为主体的吸收技术和以固体为主体的吸附技术是碳捕集技术的主要组 成部分。这其中，离子液体具有不挥发、不燃烧、热稳定性好、溶解能力强、结构和性 质可调节并可循环使用等特性，在C02的吸收／分离领域中展现了广阔的应用前景。除此 之外，硅基介孔材料改性成的固态胺吸附剂由于具有高吸收性能和高选择性的特点，在 捕集C02领域也被广为关注。在本工作中，系统研究了功能化离子液体通过物理作用或 化学作用对C02的捕集行为，并通过扩大孔径缩短孔道进程，深入研究了载体形貌结构 对硅基介孔材料胺化以后吸收c02性能的影响，开发了具有高的c02捕集能力、高选择 性、高吸脱附动力学的碳捕集新材料。具体内容如下： 1．合成了两种氟化咪唑离子液体1．丁基．3．甲基咪唑七氟丁酸 H和C 5至343．15 NMR谱表征。在293．1 K温度 【C4mim】【CF3CF2cF2cF2s03】，并进行了1 范围和高达8．9 MPa的压力范围内测定7c02、H2、N2和02在这两种离子液体中的溶解度。 利用这些数据，分别推导了这些气体在两种离子液体中的亨利常数标准吉布斯自由能， 子间的相互作用机理。将C02在这两种离子液体中的溶解度与带有相同阳离子的其他含 氟离子液体进行了比较。结果表明，C02在这些离子液体中的溶解度大d,Jt厦序为： = [C4mim][CFsCF2CF2CF2SOs][C4mim][TfiN] Pitzer模型平flKrichevsky．Kasamovsky方程很好的关联。 2．将三种氨基酸功能离子液体分散固载到介孔氧化硅材料SBA．15上用来吸收C02。 SBA一15的大比表面积和独特的孔道结构，大大提高了氨基酸离子液体对C02的吸收能 力。被充分分散的离子液体不再是堆积在一起而是被分别隔离至SBA一15独立的各个孔道 表面，使得胺基基团与C02按照1：1的摩尔当量比反应生成氨基甲酸，从而达到了0．91mol mol。1 C02 IL的吸收量。除此之外，C02吸收能力可以通过调节氨基酸离子液体的负载 量和吸收温度而得到优化。而且，吸收的C02可以通过真空加热的解吸方式得到完全释 放。分散到sBA-15上的氨基酸离子液体在五次吸收．解吸的循环过程中性能稳定。这项 研究提供了一种与固体纳米多孔材料联用使得氨基功能化离子液体等摩尔吸收C02的新 方法，再加上它的稳定性和可再生性，使得它有可能大大促进离子液体碳捕集技术在工 业上的实际应用。 3．为了增强对C02的吸附能力，制备了具有大孔径和短孔道行程的层状SBA．15，并 用具有不同个数胺基基团的氨基硅烷试剂(mono一，di．和trj．氨基硅烷)与其进行硅烷化 反应接技胺基。深入分析了吸附剂载体的结构对胺负载量、C02吸附能力,币UC02／N2选择 性的影响。结果表明，相比于传统的SBA．15，胺负载量SDc02吸附能力可分别增jJll66％ KJmol～，表明化学吸附起主要作用。此外，这种吸附剂可完全再生，并表现出良好的 稳定性。这项研究提供了一种可以高效、可逆进行碳捕集的新材料。 关键字：离子液体，硅基介孔材料，碳捕集 ABSTRACT most researchand inthe Since isoneofthe C02 importantgreenhousegases，the development carbon have beenthefocusof academicandindustrialstudies．Solvent capturetechnologylong many andsolidsorbent havebeen andmod