几种典型抗生素物在水体及土壤中的环境行为及呼吸抑制的研究.pdf

东华大学博士论文 几种典型抗生素药物在水体和土壤中的环境行为及呼吸抑制的研究 几种典型抗生素药物在水体及土壤中的环境行为及呼吸抑 制的研究 摘要 自1928年青霉素的发现到现在短短的几十年内，抗生素药物的 生产和使用量在全球范围内一直维持在持续增长的势头中。抗生素 在给人类和牲畜疾病的治疗带来积极作用的同时，也引发了不可忽 视的负面效应。磺胺甲恶唑(SMX)、磺胺吡啶(SPY)是人类和 牲畜常用的一类磺胺类抗生素药物，甲氧苄氨嘧啶(TRM)作为磺 胺类药物增效剂通常被与磺胺类药物结合使用，特别是与SMx常以 1：5的质量比联合使用。同其他抗生素药物一样，这些药物残留通过 各种途径排放进入到水体环境及土壤环境中，给环境安全造成威 胁。当SMX、SPY及T1w排放进入水体后，光降解和水解是其在水 体中的重要环境行为。当前对于这三种药物在水体环境中的光降解 报道还较少，更缺乏在不同光源条件下的相关行为比较，因此全面 比较这三种药物在不同环境水体条件下的光降解行为十分有必要。 另一方面土壤也是这些药物在环境中的迁移转化的重要承载体，而 目前对于这些药物在土壤中的累积及降解动力学报道仍然较少，其 原因一方面可能是由于无标准统一的检测方法，另一方面是对这些 药物引起污染的重视程度不够。因此当前建立起有效灵敏的在土壤 等复杂基质中的检测方法，进一步了解其在土壤中发生的微生物降 解行为，探究其是否对土壤微生物造成毒性的研究近在眉睫。 论文研究中，首先确定了三种药物在水体及土壤环境中的检测 1100 方法。在水相中使用AgilentHPLC进行检测。结合前人文献报 道及预试验，选用了乙腈(A)和含有0．3％的乙酸水溶液(B)做为 流动相，采用梯度洗脱。通过对梯度洗脱条件的反复比较，确定了试 验中所采用的洗脱条件，该梯度能很好地实现三种药物的分离，且峰 形尖锐、对称。HPLC具体测定的色谱条件为：紫外检测器下的检测 mm×250 ：波长280nm，C18柱(4．6 mm，5№，10mm，A1ltech)。柱 几种典型抗生素药物在水体和土壤中的环境行为及呼吸抑制的研究 9 温为28℃，流动相起始比例为A：B=20：80，总的运行时问为1 mL 分钟，流速1 min～，注射体积20忆。在土壤复杂基质中的检测， 由于SPE—HPLC无法较好地去除基质干扰，检测灵敏度不高，因而在 加入10 ml的混合溶剂(methan01／EDTA—Mcllvaine1：1，pH=4)。通过超 声，离心，洗脱等一系列步骤后进样检测。HPLC色谱分离使用 ThemoScient狮c 2u x2。6mm(The咖o m，150 为0．1％甲酸溶于10mM的乙酸铵溶液(1L)。采用的梯度为，A起 始于20％，持续3分钟，然后在2分钟后增加到50％，再在O．1分钟内 增加到90％，持续2．9分钟，然后在O．1分钟内降低到20％，接着3．9分 ml 钟用来平衡。整个流动速率为O．2 min～。土壤中回收率检测作三 次平行，在三种实验所用的单一土壤(5 g)和添加牛粪的土壤中(5 g+0．2g)注入1mg 重)。总之，Q-峋C验证结果表明了上述在水相及土壤中的检测方法 灵敏度较高，检测方法准确可行。 在确定了实验中所用的检测方法后，接着展开研究了三种药物 SMX，SPY及T刚在不同水体环境介质中及土壤中的环境行为。在 光降解实验中，考察了SMx，SPY及T蹦在不同水体条件下的光降 解行为，比较了三种药物在高压汞灯、自然光及紫外灯下的降解差 异。研究结果表明：光源、水体pH值、温度、光照时问及各种不同 的水体介质都会影响药物的光降解效率。SMx和SPY比较容易发生 光降解，但在某些水体条件下降解率较高，而在有些条件下则降解 率相对较低，这与药物在不同pH条件下的离子形态影响到对光源波 长的吸收可能有一定关