高指数晶面结构氧化铁化学链燃烧反应活性及深层还原反应机理（英文）.pdfVIP

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao) April ActaP ．一Chim．Sin．2015，31(4)，667-675 667 [Article】 doi：10．3866P／KU．WHXB201502061 www．whxb．pku．edu．cn 高指数晶面结构氧化铁化学链燃烧反应活性及深层还原反应机理 覃 吴 林常枫 龙东腾 肖显斌 董长青 (华北电力大学可再生能源学院，生物质发电成套设备国家工程实验室，北京102206) 摘要：采用密度泛函理论计算和实验研究形貌可控制备氧化铁作为高效载氧体用于化学链燃烧的可行性．首 先从理论上对比分析Fe：O。高指数晶面 1【O4】和低指数晶面[OO1]的反应活性及深层还原反应机理．表面反应结 果显示，Feo。1【04]氧化co的反应活性远高于Feo。[OOl】，FeO。1【04]被还原成为低价的铁氧化物或单质，这 些低价的铁氧化物或单质可被O氧化再生．载氧体和CO深层反应结果显示FeO。1【041可被CO彻底还原成 Fe单质，FeO。1【04]释放氧能力强，反应活性高：而FeO。[001】还原到一定程度后反应能垒高，抑制表面进一步 还原，释放氧能力有限．最后，实验结果进一步证明了Fe0。1『04]作为载氧体用于化学链燃烧的高反应活性及 稳定性 ． 关键词：燃烧：表面； 吸附；FeO。：密度泛函理论 中图分类号：O641 ReactionActivityandDeepReductionReactionMechanism ofa HighIndexIronOxideSurfaceinChemicalLoopingCombustion QINWu’ LINChang-Feng LONGDong—Teng XIAOXian-Bin DONGChang-Qing (NationalEngineeringLaboratoryforBiomassPowerGenerationEquipment,SchoolofRenewableEnergyEngineering, NorthChinaElectricPowerUniversity,Beijing102206, R．China) Abstract： ThepossibilityofmOrph0IOgicaIcontrolofironoxideasanoxygencarrierforchemicaIlooping combustionwasinvestigatedusingdensityfunctionaItheoryandexperiment．First．wecalculatedthereactivity ofFe2O3withhigh-indexfaacts 【1041andIow—indexfacets 0『011。aswellasthedeepreductionreaction mechanism ofthesetwofaacts．SuffacereactionresultsshowthattheactivityofFe2O31『041foroxidizingCO isgreaterthanthatofFe2O3[001】．Fe2O31【04】wasreducedintoironoxideatIoweroxidationstateorintoiron， whichcouldthenberegeneratedafterbeingoxidizedby02．Thedeepreductionreactionmechanism bewteen oxygencarrierandCOshowsthatFe2031【04】acnbecompletelyreducedintoFe，andFe2031104】exhibitsh