制备tio2f2o3cnts复合磁性光催化剂及光催化降解四环素类抗生素.pdf

Preparation Magnetic Photocatalyst of TiO /Fe O /CNTs 2 2 3 for Photocatalytic Oxidation Reaction to Remove Terracycline Antibiotics from Aqueous Solutions A Dissertation Submitted for the Degree of Master Candidate：Zhou Ya Supervisor：Prof. Guan Weisheng Chang’an University, Xi’an, China 摘 要 随着医药行业中抗生素的研制和发展，作为广谱抗生素的四环素类抗生素被广泛应 用在人类和动物的疾病治疗以及农业生产活动中，环境中残留的抗生素越来越多。另外 抗生素生产的过程中会排放出大量的抗生素废水，如不加处理直接排放，则会造成严重 的环境污染。因此如何处理环境水体中抗生素废水变得越来越重要。TiO2 半导体光催化 氧化法是一种新兴的环境治理技术，具有处理效率高、工艺设备简单、操作条件易控制、 无毒、稳定性好等优点。但是传统的 TiO2 光催化剂难以分离回收、运行成本较高、光 利用率较低等因素，限制了其工业化应用。本文以探索一种既能提高光能利用率高效降 解、易于分离回收和可以重复利用的新型复合光催化材料为目标进行研究。 本文以碳纳米管为载体，在其表面负载上Fe O 纳米粒子，得到具有磁性的碳纳米 2 3 管材料（Fe O /CNTs ）。再以钛酸丁酯为前驱物，使用溶胶-凝胶法制备TiO 粒子，使磁 2 3 2 性材料Fe O /CNTs 表面包覆TiO 粒子，并通过马弗炉在一定温度加热过程，得到具有 2 3 2 磁性的锐钛矿型TiO 复合光催化剂TiO /Fe O /CNTs 。对所制备的材料用X 射线衍射仪 2 2 2 3 （XRD ）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM ）、振动样品磁强计（VSM ） 和紫外-可见（UV-VIS ）漫反射吸收光谱等手段进行表征。结果表明 Fe O 纳米粒子被 2 3 成功的负载了碳纳米管的表面，在其表面成功包覆上TiO 粒子，得到的TiO /Fe O /CNTs 2 2 2 3 复合磁性光催化剂具有较好的磁性，其光谱吸收带发生了较大的“红移”，可以利用紫外 光和部分可见光，因此该材料提高了对光的利用率。 选用四环素类抗生素有盐酸四环素、盐酸土霉素和盐酸强力霉素作为目标污染物， 研究TiO /Fe O /CNTs 复合磁性光催化剂在可见光光照下的光催化反应降解实验。实验 2 2 3 结果表明该复合光催化剂对四环素类抗生素具有光催化降解效果，污染物质的降解率可 达85%-90% 。仅在外部磁场作用下，将光催化反应完后的催化剂通过磁性分离方法分离 洗涤并回收，十次光催化剂的回收平均回收率达76.2%左右，光催化反应2-3 次后，其 UV-VIS 紫外漫反射图谱在紫外和可见光区仍有一定的吸光度，表明其仍具有一定的光 催化能力。 关键词：TiO ，光催化剂，可见光，磁性碳纳米管，四环素类抗生素