液相沉积tiolt;,2gt;膜的电催化及光电催化活性研究.pdfVIP

摘 要 本论文采用液相沉积法在玻碳电极上制备了纳米TiO2 薄膜，采用扫描电子显微镜 (SEM)、X-射线衍射(XRD)、线性循环伏安(LSV)、交流阻抗(EIS)等现代物理化学手段 对该薄膜的形貌、结构和电化学性能进行了表征。结果表明：液相沉积纳米TiO2 薄膜 分布均匀、与基板结合牢固；样品主要为锐钛矿晶型；所制备的TiO2 薄膜电极具有良 好的电催化和光电催化性能。 以硝基苯为目标物，研究了硝基苯在TiO2 薄膜电极的电催化降解行为。循环伏安 试验表明，TiO2 薄膜电极对硝基苯还原为对氨基苯酚反应具有较高的电催化活性, 纳 米膜中的 Ti( Ⅳ)/ Ti(Ⅲ)氧化还原电对在硝基苯的还原中起一种中介作用。在 0.1 mol ·L-1PBS 溶液(pH=5) 中，所加电压为-1.0V 时，1mmol ·L-1 硝基苯，经180min 电 解，转化为了对氨基酚的量高达94% 。 以苯骈三氮唑(BTA)、甲基苯骈三氮唑(TTA)为目标污染物，考察这两种污染物在 TiO2 薄膜电极上的光电催化降解特性。实验结果表明，BTA 在 TiO2 薄膜电极的光电 催化降解符合一级反应动力学模型。其光电催化降解率高于光催化降解率和电化学降 解率之和，表现出一定的协同作用。对电极的热处理温度、外加阳极偏压、支持电解 质浓度、溶液pH 值、污染物初始浓度等参数进行了优化。在最优化条件下，BTA 和 TTA 光电催化降解率都达到了 100%。另外，对TiO2 薄膜光电催化降解BTA 的机理 进行了初步探讨：首先，在强紫外线的照射下，BTA 中唑环键裂解，产生重氮胺中间 产物。重氮胺在·OH 的作用下，生成了一些不稳定的中间产物，随着反应的进行， 这些中间产物在·OH 的作用下，最后生成一些小分子酸，最终被矿化为CO 、H O、 2 2 + - NH4 和NO3 。 关键词： 液相沉积；TiO2 薄膜电极；光电催化；苯骈三氮唑；甲基苯骈三氮唑； I Abstract TiO2 film deposited on glassy carbon electrode surface was prepared via the liquid phase deposition (LPD) in the paper. The morphology, structure and electrchemical character of the deposited TiO2 film before and after calcination were characterized with scanning electron microscopy (SEM) 、X-ray diffraction (XRD) 、linear sweep voltammograms(LSV) 、 electrochemical impedance spectroscopy (EIS) measurement and other modern phisical chemical methods. The results indicated that the as-prepared TiO2 film exhibited good surface quality and excellent adherence to the substrate. The as-prepared TiO2 films were mainly anatase phase. The as-prepared TiO2