SAPO-34分子筛硅铝比对甲醇制烯烃反应性能及积炭组成的影响.pdfVIP

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2016-03-28 发布于湖北
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SAPO-34分子筛硅铝比对甲醇制烯烃反应性能及积炭组成的影响.pdf

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第66 卷第8 期化工学报 Vol.66 No.8 August 2015 2015 年8 月 CIESC Journal ·2982 · SAPO-34 分子筛硅铝比对甲醇制烯烃反应性能及积炭组成的影响 1,2 1 1 崔宇，王垚，魏飞 1 2 （清华大学化学工程系，北京 100084 ；华电煤业集团有限公司，北京 100035 ）摘要：为了研究硅铝比对甲醇制烯烃反应性能及积炭组成的影响，控制合成中的原料配比制备了一系列不同硅铝比的SAPO-34 分子筛。对合成的 SAPO-34 分子筛上的总酸量、酸强度和酸中心的分布进行了表征，发现成对的酸性位点随硅铝比的增大而增加。在固定床反应器中，系统地研究了SAPO-34 分子筛的硅铝比对MTO 反应性能的影响。由于成对的酸性中心是氢转移、低聚和成环的主要活性中心，能够增加副产物丙烷选择性及焦炭的生成 − 1 速率，降低SAPO-34 催化剂的烯烃选择性和催化剂的寿命。反应失活分析表明，在350℃、常压、空速为10 h 的条件下，催化剂可用一级反应失活方程描述，失活与硅铝比的3 次方呈正比。采用原位热重质谱分析结合溶炭色谱质谱联用分析，发现硅铝比较高的SAPO-34 分子筛笼内萘及其同系物乃至蒽、菲等稠环芳烃产物的生成速度较快，堵塞产物扩散的通道，导致催化剂的快速失活。关键词：甲醇制烯烃；分子筛；催化；活性；成对酸中心；失活 DOI ：10.11949/j.issn.0438-1157 中图分类号：TQ 028.8 文献标志码：A 文章编号：0438—1157 （2015 ）08—2982—08 Effect of Si/Al ratio of SAPO-34 on reactivity and coke composition in methanol to olefins reaction 1,2 1 1 CUI Yu ，WANG Yao ，WEI Fei 1 ( Department of Chemical Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China; 2Huadian Coal Industry Group, Beijing 10