Zr_Ce_SBA_15介孔材料的合成与形貌调控.pdfVIP

第 40 卷 第 3 期 稀有金属材料与工程 Vol.40, No.3 2011 年 3 月 RARE METAL MATERIALS AND ENGINEERING March 2011 Zr-Ce-SBA-15 介孔材料的合成和形貌调控 1,2 1 1 1 1 1 1 袁金芳 , 李健生 , 申战辉 , 顾 娟 , 李慧君 , 孙秀云 , 王连军 (1. 南京理工大学，江苏 南京 210094) (2. 河南大学, 河南 开封 475001) 摘 要：以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源，P123 为模板剂，氯化氧锆(ZrOCl ·8H O)和硝酸亚铈(Ce(NO ) ·6H O)为锆、铈前 2 2 3 3 2 驱体，在不外加无机酸的条件下，利用无机前驱盐自身水解产生的弱酸性环境，水热法一步合成 Zr-Ce-SBA-15 介孔材 料。通过改变起始物料配比和调节合成温度可以实现对产物的形貌进行有效控制。利用小角 X 射线衍射 (LXRD) 、透 射电子显微镜 (TEM) 、扫描电子显微镜 (SEM) 、电感耦合等离子体原子发射光谱 (ICP-AES)和氮气吸附等手段对所合 成的样品进行了表征。结果表明：在 nZr(Ce):nSi 物质量的比分别为 0.03 ，0.05 ，0.10 时，合成的材料具有类似于 SBA-15 高度有序的二维六方相介孔结构，锆、铈物种被成功引入 SBA-15 材料的骨架中。当 nZr(Ce):nSi 摩尔比为 0.05 ，晶化 温度为 100 ℃时，Zr-Ce-SBA-15 表现为六方板状形貌。随着晶化温度的升高，Zr-Ce-SBA-15 的形貌由六方板状转变成 圆盘状。 关键词：Zr-Ce-SBA-15 ；介孔材料；合成；形貌调控 中图法分类号：O614.41; O643.36 文献标识码：A 文章编号：1002-185X(2011)03-0473-06 SBA-15介孔材料因其相对MCM-41具有较大的孔 机强酸的条件下合成出具有六方板状形貌、短孔道的 径、规则的孔道以及改善的机械和水热稳定性[1,2]，使 有序介孔材料[17] 。本工作在前期研究的基础上，详细 其在催化、分离、生物及纳米材料等领域引起人们的 考察了合成体系中不同物料配比和反应晶化温度对合 广泛兴趣[3-5] 。特别是具有特定形貌，如纤维状、短棒 成产物形貌和结构的影响，并对其形貌调控机理进行 状、球形、“面包圈”状等SBA-15介孔材料，在催化、 了初步探讨。 吸附、酶固定化、色谱载体和传感器等领域具有潜在 [6-8] 1 实 验 应用价值，因而倍受关注 。 传统的 SBA-15 形状呈棒状或纤维状[6]，近年来, 将 一 定 量 的 Pluronic P123 (EO20PO70EO20, 人们通过不同的方法 ，成功地将 Fe [9]，Al [10]， Sn [11]， Mav=5800, BASF)溶解于去离子水于 35 ℃下搅拌形成 Zr[12-14]，Ce[15]，Nb[16] 等引入到 SBA-15 中。Newalkar