AuN-Ti-HMS的制备及其催化丙烯直接环氧化反应的研究.pdfVIP

AuN-Ti-HMS的制备及其催化丙烯直接环氧化反应的研究.pdf

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 第25卷 第3期 分  子  催  化 Vol.25,No.3   2011年6月 JOURNALOFMOLECULARCATALYSIS(CHINA) Jun. 2011  文章编号:10013555(2011)03021307 Au/NTiHMS的制备及其催化丙烯直接环氧化反应的研究 1,2 3 1,2 1,2 1 张文敏 ,刘义武 ,李 颢 ,李小强 ,张小明 (1.中国科学院成都有机化学有限公司,四川 成都610041;2.中国科学院研究生院,北京 100039; 3.内江师范学院化学化工学院,四川 内江641000) 摘 要:以十二胺为模板剂合成了一系列不同Ti含量的介孔分子筛TiHMS,并通过高温氨处理对其进行高温改 性,在分子筛表面和骨架中引入碱性N原子.分别以改性前后的TiHMS为载体使用沉积沉淀法制得纳米金催化 剂,并考察氢气、氧气共存条件下催化丙烯气相直接环氧化的催化性能.通过氮气等温吸附脱附、X射线衍射 (XRD)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、紫外可见漫反射(DRUVVis)光谱、电感耦合等离子体原子发射光谱法 (ICPAES)及高倍透射电镜(HRTEM)对载体及纳米金催化剂进行了表征.结果表明:合成的TiHMS分子筛试样 具有典型的六方介孔特征,Ti以骨架四配位状态存在.以850℃高温氮化改性TiHMS为载体制备的纳米金催化 剂,在常压、100℃条件下,催化丙烯环氧化,反应30min后,丙烯的转化率达628%,环氧丙烷的选择性为 8310%;反应270min后丙烯的转化率降至474%,环氧丙烷的选择性为8249%.经高温改性处理后,催化剂 的活性及稳定性都得到了大幅度提高. 关 键 词:TiHMS;氮化作用;纳米金催化剂;丙烯环氧化 中图分类号:O643.32   文献标识码:A   环氧丙烷(PO)是丙烯的第三大衍生产品,产 表面酸性,从而提高了纳米金催化剂的活性及稳 量仅次于聚丙烯和丙烯腈.目前,工业上生产 PO 定性. 的方法主要有氯醇法和共氧化法.氯醇法存在污染 我们首次将高温氮化用于介孔分子筛.以廉价 环境和腐蚀设备的缺点;共氧化法投资大,联产产 的化学纯十二胺为模板剂制得了TiHMS分子筛, 品多,不宜建中小规模的装置.近些年来,世界各 并通过高温氮化对其进行改性,制得了较高活性、 国研究者都在致力于开发PO绿色合成技术. 稳定性的纳米金催化剂.同时对高温氮化改性及助 [1] 剂改性的两种改性纳米金催化剂催化性能进行了 自1998年,Haruta等 发现 Au/TiO 对丙烯 2 气相直接环氧化反应具有催化活性以来,AuTi系 比较. 催化剂催化丙烯环氧化技术便引起了人们广泛关 1实验部分 注,至今不同载体负载的纳米金催化剂已被陆续报 道,如:Au/TS1,Au/TiMCM41,Au/TiMCM48, 1.1TiHMS及纳米金催化剂的制备 Au/TiTUD,Au/TiHMS等[2-9].但纳米金催化剂 TiHMS的制备: 在催化丙烯环氧化时,存在着催化剂活性低、稳定 a)TiHMS的制备:将0027mol十二胺(DDA) 性差的问题.因此,对载体和金催化剂进行改性, 溶于065mol乙醇、36mol水、0002molHCl混 提高催化剂活性、延长催化剂寿命,是纳米金催化 合溶液中,得A相.将一定量的钛酸丁酯(TBOT) 剂实现其商业价值的必要途径.常用的纳米金催化 滴入01mol正硅酸乙

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