针对密度泛函理关于的铁氧团簇FenO(n%3d3-13)和FenO2(n%3d2-11)结构和电磁特性的的分析研究.pdfVIP

摘 要 对团簇混合掺杂氧的性质进行研究，有助于了解团簇的稳定性，对于寻找发现特殊 性质的纳米模块有重要意义。铁作为3d过渡金属的代表，广泛地被应用在工业催化过 程之中，而铁氧的混合团簇在表面催化和高密度磁记忆存储器等方面有着广泛的应用。 尽管目前对铁团簇及其掺杂有很多研究，比如用C，N等原子，但是对铁团簇掺杂氧的 特性研究还不尽完善，为此我们系统地研究了单个和双氧原子对小铁团簇性质的影响。 gradient basis 极化函数基组(Double-numerical pluspolarized 簇的基础上，对单个和双氧原子掺杂铁团簇的尽可能多的低能态结构进行了搜索，得到 定性、电子结构和磁特性方面的分析，结果表明： (1)Fe。0团簇和Fe。02团簇的生长模式是无定形的，在基态结构中氧原子掺杂的 位置总是处于团簇的表面，除了FeloO中氧原子嵌入了团簇的中心位置。 (2)相比于纯铁团簇，无论是单个还是两个氧原子的掺入都提高了团簇的稳定 性，铁氧团簇的稳定性是随着原子数的增加而增加。幻数团簇具有比相邻团簇更高的稳 定性，团簇结合能的二阶差分计算表明：FeIl0团簇在n=5，8，10处出现局域峰值，也 值得注意的是：Fe。oO团簇中的氧原子嵌入团簇的中心位置，因此其稳定性交差。 (3)对于Fe。O团簇，氧原子的掺杂增加了团簇的最低未占据与最高占据能级间的 能隙差，说明在掺杂后团簇的化学稳定性得到了增强，峰值出现在n=6，9，13，说明 子的掺杂并没有明显增加团簇的能隙，在掺杂后团簇的化学稳定性随原子数的增加而呈 现降低的趋势。 (4)根据密利肯电荷分析，氧原子带负电，电荷转移方向是由铁原子转向氧原子。 在Fell0团簇中总磁距与氧原子电荷转移的多少有一定的关系，当n7后，电荷转移量 增加，磁距也相应的越大。Fen02团簇的磁距在n10时基本呈现出奇偶振荡形式。 III 关键词：密度泛函理论 Fen0团簇Fe。02团簇 稳定结构 电磁特性 IV Abstract Forunderstandthe of researchedthe ofthecluster stability clusters，peple properties which findthe ofthe natureofnanomodule．Iron dopedoxygenatoms，and discoveryspecial asthe3dtransitionmetal usedintheindustrial representative，widely catalyticprocess，but iron whichcontainedatomshave usedinthesurfaceof and clusters oxygen widely catalytic therehadSO researchaboutiron highdensitymagneticmemorystorage．Althoughmany as characteristicsofironclusterswhich the clusters，suchC，Natoms，the doped晰tlloxygen clusters． atomisn