张帼杰毕业论文终本_new教程分析.doc

索取号： ? 密级： 硕 士 学 位 论 文 Pd基 研 究 生： 张帼杰 指导教师： 唐亚文 教授 培养单位： 化学与材料科学学院 一级学科： 化学 二级学科： 物理化学 完成时间： 2012年4月26日 2012年5月1日 硕士学位论文 物理化学 南京师范大学 学位论文独创性声明 本人郑重声明： 1、坚持以”求实、创新”的科学精神从事研究工作。 2、本论文是我个人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果。 3、本论文中除引文外，所有实验、数据和有关材料均是真实的。 4、本论文中除引文和致谢的内容外，不包含其他人或其它机构已经发表或撰写过的研究成果。 5、其他同志对本研究所做的贡献均已在论文中作了声明并表示了谢意。 研究生签名： 日 期： 学位论文使用授权声明 ? 本人完全了解南京师范大学有关保留、使用学位论文的规定，学校有权保留学位论文并向国家主管部门或其指定机构送交论文的电子版和纸质版；有权将学位论文用于非赢利目的的少量复制并允许论文进入学校图书馆被查阅；有权将学位论文的内容编入有关数据库进行检索；有权将学位论文的标题和摘要汇编出版。保密的学位论文在解密后适用本规定。 研究生签名： 日 期：  质子交换膜燃料电池 (PEMFC) 结构简单、清洁、比能量高且使用安全方便，不但可用作燃料电池汽车的动力源，而且还可用于分散式的供电、供热源及便携式电源等领域。但目前由于阴阳极催化剂性能仍然有待提高，PEMFC的性能与商业化的要求仍有较大的差距。因此，如何制备出高性能的阴阳极催化剂是PEMFC研究中的一个重要课题。近年来，采用溶胶-凝胶法制备多孔材料已经成了研究的热点，相应凝胶合成及性质研究也引起广泛关注。本文 采用K2PdC14和K4Fe(CN)6为前驱体，通过配位取代反应制备了三维网状高分子聚合物K2PdIICl4/K4FeII(CN)6氰胶紫外光谱 (UV-vis)、红外光谱 (FT-IR)、热重分析 (TG)、电感耦合等离子体光谱 (ICP)、X射线光电子能谱 (XPS) 等技术对K2PdIICl4/K4FeII(CN)6氰胶的组成和结构进行了分析。初步研究显示K2PdIICl4/K4FeII(CN)6氰胶热稳定性较差，易转化为稳定的钯沉淀(PdHCF)。电化学研究表明PdHCF 在电分析化学领域具有潜在的应用前景 通过K2PdCl4及K4Fe(CN)6溶液间相互反应，合成了一种无机聚合物水凝胶K2PdIICl4/K4FeII(CN)6。以该水凝胶为反应前驱体，NaBH4为还原剂制备了具有3D网状结构的Pd纳米催化剂。电化学测试结果表明，通过该方法制得的Pd纳米催化剂对于甲酸电氧化具有较大的电化学活性面积极佳的电化学稳定性 以NaBH4为还原剂，通过控制前驱体在碳载体上的沉积条件，分别以K2PdIICl4/K4FeII(CN)6氰胶和普鲁士钯纳米粒子沉淀 (PdHCF) 为前驱体，制备了两种不同结构的钯基氧还原催化剂PdFe-Gel/C和 PdFe-HCF/C。X射线衍射 (XRD) 和透射电子显微镜 (TEM) 研究发现这两种催化剂具有面心立方 (fcc结构、粒径较小、粒径分布较窄。同时电化学测试结果表明PdFe-HCF/C催化剂具有优良的催化ORR) 性能和高的抗甲醇能力。 以多壁碳纳米管 (MWCNTs) 为载体，将带负电的普鲁士钯 (PdHCF) 纳米粒子通过静电作用固定在经过高分子聚合电解质聚二烯丙基二甲基氯化铵 (PDDA) 处理MWCNTs表面，然后用NaBH4将PdHCF原位还原成Pd-Fe合金纳米粒子，制得Pd-Fe/MWCNTs电催化剂采用X射线衍射谱 (XRD)，透射电镜 (TEM) 及X射线光电子能谱 (XPS) 等对催化剂的物理化学性质进行研究分析显示Pd-Fe/MWCNTs催化剂具有高合金化程度和较小的粒子粒径同时电化学测试表明，由于钯铁原子相互间协同作用Pd-Fe/MWCNTs催化剂催化氧还原反应性能高于商业化的Pt/C催化剂 关键词：Pd金氧化， Abstract Proton Exchange Membrane Fuel Cell (PEMFC) has been received widespread attention due to its simple structure, no pollution to the environment, high specific energy, the safety of the storage and transportatio