于文广中期答辩解说.docVIP

辽宁石油化工大学 硕士学位论文中期报告 研究生姓名 于文广 学 号 01201009130521 导师姓名 张晓彤 职 称 副教授 院 （系） 化材学院 专 业 分析化学 论文题目 Y分子筛酸性对吸附脱硫影响的原位红外光谱研究 填表日期 2012 年 4 月 17 日 填表说明： 1、硕士研究生应根据论文工作计划及所做工作认真填写。 2、硕士导师要根据研究生论文工作进展情况写明意见。 3、指导教师意见应由导师手写在本报告中，不得打印；学生填写部分可以打印， 小四号宋体。 4、本报告一式二份由指导教师填写意见、签字后统一交所在学院，学院审查 后存档一份，同时报研究生学院一份备案。  研究内容与 进度安排 说明论文工作是否按开题报告预定的内容及进度安排进行 论文工作是按照开题报告预定内容和进度安排进行。 研究内容框架 3. 进度安排 实验准备阶段（2011.6-2011.10）： 阅读文献、查阅资料、设计实验方案和技术路线。 第一阶段：（2011.10-2012.1） 对L-CeY、CeY、 NaY、HY2012.1-2012.6）： 对L-NiY、CuY、S-NiY、CuY附剂进一步采用不同的探针分子对其吸附机理以及催化反应机理进行详细研究。 第三阶段（2012.6-2012.12）： 对介孔材料MCM-41、SBA-152012.12-2013.6） 汇总实验数据，对实验进行最后的完善，撰写学位论文，准备毕业答辩。 2.L-CeY、NaY、S-CeY、和HY吸附剂上噻吩与环己烯及苯的竞争吸附分析。 3. L-CeY、S-CeY、NaY和HY酸性测定。 二、实验数据和图表分析 1.酸性分析 Fig. 1 Py-FTIR spectra of L-CeY zeolite (A) and S-CeY zeolite (B) a. Background b. Desorption on 423 K c. Desorption on 673 K 改性Y分子筛样品酸性表征如图1所示，L-CeY与S-CeY表面酸性差别很大，L-CeY含有一定的B酸和L酸且为强酸，S-CeY含有大量弱的L酸，以及少量弱的B酸。 Fig.2 Py-FTIR spectra of HY zeolite (A) and NaY zeolite (B) a. Background b. desorption on 423 K c. desorption on 673 K 已完成的研究工作及结果 如图2为NaY和HY酸性表征，载体NaY的酸性,它只有部分弱的L酸. NaY沸石表面阳离子由Na+所平衡, Na+或非骨架铝产生的L酸位是一种非活化的L酸位. 载体HY分子筛含有强的B酸和L酸。 2．噻吩在吸附剂上的吸附 Fig. 3 In situ IR spectra of thiophene adsorbed on HY(A) and L-CeY(B) catalysts. a. Background b. desorption on 295 K c. desorption on 373 K d. thiophene 通过原位吸附噻吩的红外光谱发现，在NaY和S-CeY分子筛上的吸附没有出现新的吸收峰, 与气相的噻吩的红外波数一致. 这表明噻吩分子是以站立方式通过S原子键合到分子筛的L酸中心上。 由图3为噻吩在HY和L-CeY的吸附，除了部分吸收峰和气相噻吩吸收相同, 还出现了一些新的吸收峰. 说明噻吩分子部分以站立方式通过S原子键合到分子筛的L酸中心上, 部分由于分子筛强B酸作用发生了催化反应, 产生了新的特征吸收红外吸收峰. 在室温条件下, 强的B酸作用下, 噻吩在吸附剂上首先形成C4H5S+, 随着吸附量和时间的增加, 随后形成低聚物C8H7S+、C12H9S+和更为复杂的物种. 在低频区红外光谱吸收很比较复杂, 波数1505、1436、1450、1576 cm-1是噻吩环双键碳碳伸缩振动, 1394 cm-1噻吩环的伸缩振动. Fig. 4 In situ IR spectra of cyclohexene adsorbed on catalysts at (A) 295K and (B) 373K. a . NaY b. S-CeY c. L-CeY d. HY 图图, 环己烯在吸附剂上吸附经室温抽空脱附后, 对于NaY和S-CeY吸收峰和气相环己烯的相似, 没有出现新的吸收峰. 而HY和L-CeY在1522 cm-1波数处产生了1522 cm-1