微波辅助二次生长合成SAPO34分子筛膜和其CO2CH4分离性能研究.pdf

摘 要 SAPO-34 分子筛及分子筛膜因具有规则的孔道结构、独特的形状选择性和中 等强度酸性，以及良好的热稳定性、水热稳定性、机械稳定性和化学稳定性而被 广泛应用于甲醇制烯烃（MTO）等催化反应和 CO2/CH4 等混合气体分离过程。 本文首先运用二次生长法，在微波加热作用下合成了随机取向 SAPO-34 分 子筛膜，研究了晶种层、载体放置方式和加热方式等因素对分子筛膜合成的影响。 实验结果表明：晶种层颗粒尺寸影响分子筛膜表面平整度，晶种尺寸小于 1 μm 时所得分子筛膜表面较平整；载体放置方式对分子筛膜表面相纯度和颗粒交联有 重要影响，合成液中晶种层竖直向上放置时所得分子筛膜为纯 SAPO-34 分子筛 膜而且分子筛膜表面颗粒交联良好；微波加热时间为 4 h 并且老化时间为 24 h 时 能够得到表面颗粒交联良好的分子筛膜；加热方式对分子筛膜的薄厚有显著影响， 膜的厚度从传统水热的 5 μm 减少到微波加热的 1.5 μm。微波加热所得分子筛膜 在 CO2/CH4 分离过程中随着分离压差的升高，分离因子逐渐下降；在 303 K 和 -7 -2 -1 -1 138 kPa 条件下 CO2 渗透率为 6.6×10 mol?m ?s ?Pa ，CO2/CH4 分离因子为 81。 其次，通过微波辅助二次生长法合成出了择优取向 SAPO-34 分子筛膜，探 究了水含量、老化时间、合成液加料顺序等对分子筛膜合成的影响。研究结果表 明：水含量对分子筛膜表面颗粒形貌没有太大影响，随着水含量的增加 SAPO-34 分子筛膜的厚度从 1.5 μm 增加到 1.7 μm；老化时间对分子筛膜的制备起着重要 作用，老化时间为 24 h 能够合成出表面颗粒交联良好的 SAPO-34 分子筛膜；合 成液加料顺序对分子筛膜的表面形貌会产生重要影响，对于铝源在酸性条件水解 所得的合成液，在微波加热作用下能够合成出择优取向 SAPO-34 分子筛膜；在 -6 -2 -1 -1 303 K 和 138 kPa 压降条件下分子筛膜的 CO2 渗透率达到 1.2×10 mol?m ?s ?Pa ， CO2/CH4 分离因子为 89。 关键词： 二次生长 微波加热 SAPO-34 分子筛 SAPO-34 分子筛膜 气体 分离 万方数据 ABSTRACT