双光子荧光分子探针性质和响应机制研究..doc

单 位 代 码 10445 学 号 分类 号 博 士 学 位 论 文 论文题目双光子荧光分子探针性质和响应机制研究 学科专业名称 原子与分子物理 申请人姓名 丁红娟 导师姓名 王传奎 教授 论文提交时间 2014 年 4 月 日独 创 声 明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得 （注：如没有其他需要特别声明的，本栏可空）或其他教育机构的学位或证书使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。 学位论文作者签名： 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解 学校 有关保留、使用学位论文的规定，有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权 学校 可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。（保密的学位论文在解密后适用本授权书） 学位论文作者签名： 导师签字： 签字日期：20 年 月 日 签字日期：20 年 月 日 目 录 目 录 i 中文摘要 I ABSTRACT IV 第一章 综述 1 1.1非线性光学概述 1 1.2 非线性光学与非线性光学材料的研究进展 2 1.2.1 非线性光学的研究进展 2 1.2.2 非线性光学材料的研究现状 3 1.2.3 双光子分子材料的研究进展 3 1.3 论文的研究背景及主要内容 6 第二章 理论基础 9 2.1 多粒子体系的薛定谔方程 9 2.2 波恩-奥本海默（B-O）近似 9 2.3 哈特利-福克近似 10 2.4 密度泛函理论 13 2.4.1 Hohenberg-Kohn定理 13 2.4.2 Kohn-Sham方程 15 2.4.3 交换关联泛函 17 2.5 含时微扰理论 18 2.5.1 单光子跃迁 20 2.5.2 双光子跃迁 22 第三章 双光子吸收截面的计算方法 23 3.1 态求和方法 24 3.2 少态模型方法 24 3.3 有限场方法 25 3.4 响应理论方法 26 第四章 三联吡啶衍生分子的溶剂效应 29 4.1 研究背景 29 4.2 计算方法 31 4.3 计算结果和讨论 31 4.3.1 溶剂对分子几何结构的影响 31 4.3.2 溶剂对分子单光子吸收特性的影响 32 4.3.3 溶剂对分子双光子吸收特性的影响 33 4.3.4 电荷转移过程 34 4.4 小结 35 第五章 双光子分子材料的结构-性质关系 37 5.1 研究背景 37 5.2 一维D-π-A型分子的双光子性质 37 5.2.1 磷杂茂衍生分子的双光子性质 37 5.2.2 三联吡啶衍生分子的双光子性质 43 5.3 A-D-A型分子的双光子性质 46 5.4 多维树枝状分子的双光子性质 49 5.4.1 三苯胺衍生分子的双光子性质 49 5.4.2 嘧啶衍生分子的双光子性质 52 5.5 具有顺反结构分子的双光子性质 55 5.6 小结 56 第六章 四极矩分子单光子和双光子特性的质子化效应 59 6.1 研究背景 59 6.2 计算方法 59 6.3 分子结构 60 6.4 单光子吸收和发射 63 6.5 双光子吸收 66 6.6 小结 69 第七章 双光子荧光分子探针的响应机制 70 7.1 研究背景 70 7.2 计算方法 70 7.3 分子结构 71 7.4 单光子吸收和发射 74 7.5 双光子吸收 76 7.6 小结 77 第八章 八极矩pH探针分子的响应机制 80 8.1 研究背景 80 8.2 质子化对八极矩分子TA单光子和双光子性质的影响 81 8.2.1 计算细节 81 8.2.2 分子结构 81 8.2.3 单光子吸收 83 8.2.4 双光子吸收 84 8.2.5 电荷转移过程 86 8.3 一系列八极矩pH探针的非线性光学性质 87 8.3.1 计算细节 87 8.3.2 分子结构 88 8.3.3 线性光学性质 92 8.3.4 非线性光学性质 95 8.4 小结 97 第九章 总结与展望 99 9.1 总结 99 9.2展望 100 参考文献 101 攻读博士学位期间发表的学术论文 119 致 谢 121 双光子荧光分子探针性质和响应机制研究非线性光学