FTTIMS用于核保障安全监督擦拭样品中含铀微粒的分析技术.pdfVIP

第八届全国核化学与放射化学学术研讨会 A、核燃料循环 FT-TIMS用于核保障安全监督擦拭样品中含铀微粒的分析技术 杨天丽，刘雪梅，刘钊，汤磊，龙开明 中国工程物理研究院核物理与化学研究所四川绵阳， 621900 在核安全保障框架下，通过擦拭取样进行粒子分析是一种可以用来探测未申 报浓缩设备和浓缩活动的先进手段。针对从核场址取得的擦拭样品进行粒子分 析，提供单个粒子中U或Pu的同位素比值。这种方法可以灵敏的找出比值异常 的微粒样品，避免了环境本底的稀释作用，在揭示感兴趣核设施过去和现在的核 活动特征方面尤其有用。裂变径迹与热表面电离质谱仪联用(FT+TIMS)法正是 其中的一种方法。 采用脱脂棉、Texwipe牌TX304型棉布(菲律宾产)擦取实验室制备氧化铀 粉末。通过选用超声水浴、高温灰化和燃烧三种方法进行微粒样品与擦拭载体分 离。研究后认为：400℃6小时灰化条件既能将微粒从载体上分离，微粒聚团较 少，载体残留物能均匀分散至惰性溶剂中。采用Lexan牌聚碳酸酯片作为核径迹 探测器，配置合适的微粒沉积介质，分离后的微粒经离心、转移和二次分散等操 作后沉积在核径迹探测器上，用沉积介质覆盖微粒。40分钟后沉积介质变干成 膜，再用洁净的聚碳酸酯片放置介质膜上，保护微粒与介质膜，辐照样品成“三 明治状，用铝箔包裹好样品送入反应堆进行热中子照射。热中子注量选择 1014cm～。辐照后核径迹探测器放置浓碱溶液刻蚀，获得扩大后的核裂变径迹。 光学显微镜下观察核径迹探测器上的痕迹，对比后可将痕迹归纳为两类：星状和 坑状。经激光共聚焦显微镜扫描、统计：星状类裂变径迹约占65％，蚀坑类痕 迹约占35％。分析认为两类径迹均属于微粒的裂变痕迹。从损伤机理上两者无 区别，仅是损伤密度不同表现出不同现象。发展的非复位定位技术，通过粗、精 两种筛选方式将裂变痕迹和微粒样品一一对应起来。再次观察裂变痕迹的特征， 根据需求锁定感兴趣的微粒。由于本研究室不具备微操作系统，通过手工挑选出 锁定的微粒，转移至热表面电离质谱仪分析用铼带上制备成质谱分析样品。在 Mat．262型热表面电离质谱仪，根据离子流强度选用同时接收或峰跳接收两种测 量模式，获得微米量级微粒中铀同位素丰度比，进而获得样品中铀浓缩度。 在建立分析技术过程时选用的样品是已知含铀微粒。对于未知样品而言，裂 变径迹法筛选含铀微粒是否有效必须作进一步的验证。研究中用脱脂棉分别单独 擦取金属铁粉、实验室环境中的灰尘、某手套箱内质谱插件打磨碎屑等。按照上 述步骤进行操作。观察发现：擦取铁粉和灰尘的核径迹探测器上无星状或坑状痕 21 A、核燃料循环 第八届全国核化学与放射化学学术研讨会 迹：手套箱样品的基片上有少量坑状痕迹。分析后认为采用裂变径迹技术甄别擦 拭样品中含铀微粒方法有效性，可作为一种筛选手段。 微粒样品使用率是衡量擦拭样品粒子分析技术灵敏度和数据完整性的重要指标。 样品使用率定义为：擦拭样品经分离、沉积过程后，接受热中子辐照的微粒占擦 拭取样获得微粒总数的份额。选用称重法和原子吸收法进行考察。称重法是利用 感量为O．00019电子天平分别称出灰化前和沉积后的铁粉重量，计算微粒利用率 为0．894。原子吸收法是利用称重法得到灰化前铁粉的重量，再采用原子吸收法 测量已沉积的铁粉含量，计算样品使用效率为0．911。两种方法考察的微粒使用 率一致，取其平均值为0．9025。 擦拭样品的总体分析中实验本底是影响数据精确度的关键因素之一，在粒子 分析中实验本底更为重要，特别是实验操作中可能由外界引入的微粒。研究中考 察了裂变径迹法筛选含铀微粒过程的实验本底。选用脱脂棉经高温灰化、沉积步 骤后，在光学显微镜观察探测基片，发现除有褐色灰化载体残留物外，还有极少 量的黑色颗粒和有金属光泽的颗粒。分别在这些颗粒附近作标记。选择同一辐照 参数和刻蚀条件，再次观察，未发现核径迹探测基片上有明显星状或坑状痕迹。 继续延长刻蚀时间，增加刻蚀温度后，观察仍然未看到有明显的裂变痕迹(星状 和坑状)。结合辐照前后的观察结果认为：实验过程中可能引入外界微粒干扰， 但无含铀微粒，对判断含铀微粒留下的裂变痕迹未产生干扰。另外，单独考察了 所用化学试剂(包括沉积介质、惰性溶剂)和核径迹探测器