LiTaO3晶体高压结构相变的理论研究.pdfVIP

LiTa03晶体高压结构相变的理论研究 LiTa03晶体高压结构相变的理论研究木 李俊1，周显明1，梁万珍2，经福谦1 (1．中国工程物理研究院流体物理研究所冲击波物理与爆轰物理实验室，四川绵阳621900) (2．中国科技大学化学物理系，安徽合肥230026) PLet 和Pbnm正交(O)结构。其结果表明：R3c菱形相的压缩线与低压冲击实验数据[Stanton a1．1979]N静压数据[Zhang wweta1．20021符合较好，而Pbnm正交相的压缩线与我们的高压冲击实验结果(已扣除热压贡献)相符，两相月≯(焓． 压力)曲线相交于一23GPa，所得高压相更难压缩且各轴向的压缩率不同，对应的常态密度比初始相高约23％。该计算方 法能够很好地揭示LiTa03的高压相变规律，为实验结果的解读提供了理论依据，同时对类似AB03型晶体的高压物性研 究也具有一定的参考意义。 关键词：钽酸锂晶体；高压相变；密度泛函理论；平面波赝势；局域密度近似 PACC：8130。6250，7115 1 引言 光学系数，因而在超晶格光学、电光、压电、声表面波(SAW)和红外热释电器件等方面【1．5】有着重要 用途。同时，它也是研究结构相变的典型材料【51，有关它的铁电相变特性已有较多研究报N_t6‘101，但对 其高压相变特性则存在认识上的分歧【l卜14J。最近，我们冲击实验研究表明了LiTa03单晶的冲击相变确实 存在且高压相更难压缩，但无法解释其高压相结构。因此，通过理论计算进一步研究LiTa03的高压结构 相变，有助于人们认识其高压相变规律。 面体构型。由于自极化作用，Ta原子位于氧八面体中心沿三次轴方向移位，而Li原子位于紧邻氧八面体 一个新的高压相∞T．HP相)，其结构具有类似于P63空间群的六角对称性。 本文从第一性原理出发，以物质粒子间的基本相互作用入手，利用平面波赝势结合局域密度近似的 数据进行比较，以揭示高压相交规律。 ‘中国工程物理研究院科学技术基金(批准号资助的课题． 第四届全国爆炸力学实验技术学术会议 22l 双零一 $内一 二 露对蕊 二．一 图1 LiTa03铁电相结构示意图 2理论和计算方法 运用基于密度泛函理论的平面波赝势方法进行第一性原理的量子力学计算，可用于研究绝缘体、半 导体、金属等材料的结构特性，带结构，态密度和光学特征等性质。计算结果不但能预测出物质结构的 变化，同时也可以辅助实验信息的解读。 在DFT理论中，一个体系的基态总能可写为电荷密度p的表达式【19J： 巨[p】=丁[p】+u[p]+瓦[户】 其中兀D]为无相互粒子作用的系统动能，r／D]为库仑作用引起的静电能，最。嘲为多体相互作用对总能 的贡献(特别是交换关联能)。 若采用一组双电子占据态的波函数办描述电荷密度，和_个简单近似形式(如局域密度近似)描 述最。嘲，则体系总能化简为： 册莩H荆如枷㈨]+掣二‰肛 式中p％为电子与原子核的吸引，pVe／2为电子与原子核的排斥，‰为原子核之间的排斥，￡。嘲为每 个粒子的交换关联能。 这样再利用单电子Kohn．Sham方程[201本征解得到能量表达式为： E：∑‘+(／p(巧)I％计心[p】一掣陪‰ ‘ 二