柴油车炭烟催化氧化反应动力学因素分析.pdf

第2l卷增刊 分子催化 v01．21，Suppl． 2007年8月 JOURNAl，OFMOLECUI。AR 2007 CATALYSIS(CHINA) Aug． 文章编号：PC-054 柴油车炭烟催化氧化反应动力学因素分析· 刘阳阳1’2，尉继英州，江锋1，刘树模1，徐刚1，孙爱灵2 (‘清华大学核能与新能源技术研究院，北京100084l2郑州大学化学系．郑州450000) 关键词；柴油车尾气，炭烟微粒，催化氧化，钙钛矿 颗粒物(Soot)和氮氧化物(Nox)是柴油车分。其中Cat：C=1：l时，在我们测试时间内仍有部 尾气中的主要污染物，催化过滤技术是当前柴油机 分炭没有被完全燃烧。当Cat／C升高到4：1后，C02 尾气净化的发展方向，其中使NOx和炭烟颗粒互 生成曲线斜率变化慢慢不明显，这说明催化剂与炭 为氧化还原剂。达到同时催化消除足目前研究的热 的质量比对于催化反应的影响随其比例的增大逐 渐减小。这个是由于催化剂量增大到一定程度，活 点。Temoka等I啦J和Shanagguan等13l发现钙钛矿型 性炭基本上可以很好地与其进行表面接触，所以其 Lal．xKxM03(M=Ni、Mn、Co)是理想的NOx-Soot 同时去除催化剂，在催化剂与碳黑紧接触时 影响程度就会逐渐减小。 Lao．9K0．1C003的性能晟佳。 从Co：的最大生成量上看，随着催化剂与炭质 我们采用溶胶凝胶法制备了纳米晶催化剂 量比的增大，C02最大生成量先增大后减小。综合 考虑C02生成速度和最大生成量两个因素，可以得 Lao．9Ko．1C003，在紧接触条件下对炭烟的起燃温度 出Cat／C=8：l是催化反应发生的最佳催化剂与炭质 及燃尽温度分别为2330C及3870C，比无催化剂时 降低了2000C以上【训。由于柴油机尾气的工况多变，量比。 本文通过改变催化剂与活性炭质量比、反应气体中 2不同02和NO浓度对催化反应的影响 02、NO的浓度、反应空速等情况，重点对不同动 力学因素下的催化反应进行了研究。 控制催化反廊的条件为：反应温度T=340℃， 04 Cat：C=10：l，气流空速为1．2×1 1催化剂与炭的质量比对催化反应的影响 mL／(g．h)。第一组 实验中同定反应气中NO浓度为0．5％，02浓度从 恒定催化反应的温度T=340℃、反应气体中NO1％升高到10％；第二组实验固定02浓度为5％， 将NO浓度从0．1％升高到0．5％。图2为不周02浓 含量为0．5％、一：02含量为5％、空速为1．2×104 度下的C02生成曲线，随着02浓度的增大，C02 mL／(g．h)，测定催化剂与炭不同质量比的情况下Cth 的产生情况见图l。从图中可见，随着催化剂与炭 生成曲线的斜率显著增大，而且C02初始生成最大 的质量比增大，C02生成曲线的斜率总体趋势增大， 值也明显提高，完全燃烧所需的反应时间显著缩 即C02生成速度随催化剂与炭质量比的增大而提 短。这说明02浓度的增大对于本催化反应具有很