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铈添加对低温合成甲醇铜催化剂性能的影响 宁夏大学化学化工学院（师范）专业 2006届　魏茹 摘要：考察了添加铈组分对低温甲醇合成铜催化剂性能的影响．采用并流共沉淀法制备了一系列具有不同(Cu+CeO2)/MgO配比的铜催化剂，测试和比较了它们的低温甲醇合成催化活性．结果表明：铜基、氧化铈载体组成的催化剂对合成甲醇铜催化剂具有良好的催化活性．铈添加对原料转化率和甲醇选择性有较大影响．高的铜含量显示了高的活性，但是原料气中CO2在一定程度上任使催化剂中毒．反应过程中有副产物丁醇的生成，说明碳链在增长． 关键词：铈添加；铜催化剂；低温甲醇合成 Influence of cesium additive on methanol synthesis at low temperature Abstract：Influence of cerium additive on copper catalyst for methanol synthesisi at low temperature was investigated. Several catalysts with variable ratios of (Cu+CeO2)/ MgO was prepared by coprecipatioation methods and the activities were evaluated for methanol sysnthesis at low temperature. It was indicated that copper catalysts with cerium additive showed better activity towards the methanol synthesis and obvious influence on the conversion and selectivity. High copper content showed high activity while caused deactivation by CO2. Butanol was formed due to the carbon chain growth. Keywords：cerium additive; copper catalysts; methanol synthesis at low temperature 目 录 摘要 I Abstract I 1 前 言 1 1.1 甲醇合成技术发展 1 1.2 低温液相合成甲醇研究进展 2 1.2.1 低温液相合成甲醇催化剂的研究现状 2 1.2.2 低温液相合成甲醇机理 4 1.2.3 催化剂的失活机理 5 1.3 选题目的及意义 5 2 实验部分 6 2.1 实验药品与实验设备 6 2.1.2 实验设备 6 2.2 催化剂制备 6 2.3 催化剂活性评价 7 2.3.1 评价原理 7 2.3.2 产品检测 7 2.3.3 计算公式 8 3 实验结果与讨论 8 3.1 催化剂的活性 8 3.2 催化剂物相分析 11 ４ 结论 13 参考文献 14 致 谢 15 1 前 言 甲醇是重要的化工原料，又是潜在的车用燃料和燃料电池的燃料.甲醇作为C1化学的一个重要产品，可用于生产甲醛、甲基叔丁基醚(MTBE)、醋酸、醋酸酐、醋酸甲酯、汽油添加剂、甲酸甲酯、二甲醚、汽油等．甲醇工业的进展很大程度上取决于新催化剂的研制成功，很多工艺指标和操作条件都由所用催化剂的性质决定.因此，新催化剂的探索受到研究者的广泛关注.甲醇合成反应是放热反应，低温可以提高反应平衡转化率，低温液相合成甲醇被认为是最有前景的新工艺．它主要通过羰化和氢解两步机理进行，其中甲酸甲酯氢解是控制步骤，所用催化剂主要包括铜系催化剂和镍系催化剂．但是催化剂性能到目前为止还不尽人意.开发低温合成甲醇催化剂一直是该领域的一个重要方向． 1.1 甲醇合成技术发展 1661年，甲醇由Robert Boyle发现，但在19世纪之前没有甲醇工业及民用的记载．1913年，BASF公司运用锌铬氧化物催化剂，在300～400℃、20～30MPa 条件下合成了甲醇．甲醇合成技术大体上经历了三个阶段： （1）1923年由BASF公司实现工业化．锌铬催化剂的活性温度较高(320-440℃ )，为了获得较高的转化率，必须在高压(25-35MPa)下操作．此外，选择性低，目前已经逐渐被淘汰． （2）1966年,英国ICI公司研制成功了低压合成铜基催化剂,并开发了低温低压气相甲醇合成工艺(ICI工艺)；1971年,德国Lurgi公司开发了另一套低温低压气相甲醇合成工艺(Lurgi工艺),两种工艺区别在于从反应器内移走反应热的方式不同