六铝酸盐及其负载钯催化剂的制备和催化燃烧性能.pdfVIP

中国工程热物理学会 燃烧学 学术会议论文 编号：084164 六铝酸盐及其负载钯催化剂的制备和催化 燃烧性能 逄鹏，孙路石，向军，胡松，秦晓楠，邱建荣 （华中科技大学 煤燃烧国家重点实验室，湖北 武汉 430074） （Tel：0278509；E-mail:pangpeng216@yahoo.cn 或 sunlushi@hust.edu.cn） 摘要： 本文采用浸渍法制备了 LaMnAl11O19 六铝酸盐和负载钯的 0.5Pd/LaMnAl11O19 催化剂。并借助 XRD、BET 对催化剂相结构、比表面积、孔结构进行了表征，考察了 LaMnAl11O19 和 0.5Pd/LaMnAl11O19 对 CO, H2 和 CH4 的催化燃烧性能。结果表明，经 1200℃焙烧 4h 后催化剂主要以六铝酸盐晶相存在。 LaMnAl11O19 催化剂对 CO, H2 和 CH4 的催化燃烧活性顺序为 COH2CH4，而 0.5Pd/LaMnAl11O19 对 CO, H2 和 CH4 的催化燃烧活性顺序为 H2COCH4，两种催化剂对 CO 和 H2 的催化燃烧活性接近，明 显高于 CH4。负载钯后催化剂的催化活性提高，其中对 CO 和 H2 催化活性的提高明显高于 CH4。 关键词： 六铝酸盐；钯；催化燃烧；甲烷 0 引言 我国是一个以煤为主的能源消费大国,化石燃料大量消费带来的污染物和温室气体 排放给生态环境造成严重损害,以煤为主的单一能源结构也面临能源资源紧缺的巨大挑 战。据专家估计,到 2020 年,中国的能源需求总量将达到近 25~30 亿吨标准煤,无论从能 源资源供给以及运输,还是对排放物的环境可承受容量考虑,大力开发和利用高效清洁的 能源转换技术, 寻找更广泛的燃料来源都是极为重要的。 在上述背景下,低热值燃料的利用得到极大关注。低热值燃气主要有以下几个来源: 工业生产过程中产生的低热值燃气,如高炉煤气、炼油伴生气、瓦斯气、生物质热解气化 气。生物质气化气的热值约为 5.0MJ/m3;工业生产废气(如高炉煤气和瓦斯气,热值分别在 4MJ/m3 和 0.6MJ/m3 以下),生活垃圾热值约 5.0MJ/m3;这些低热值能源资源的利用是提高 我国能源利用效率的重要技术途径,同时处理生产和生活的废弃物和垃圾，也有利于控制 污染排放和净化生活环境[1]。 低热值燃气燃烧难以点燃和控制,燃烧时容易出现回火或吹熄等现象,稳定燃烧不易 实现。催化燃烧是在催化剂作用下，使燃料与空气在催化剂表面进行非均相的完全氧化。 与传统的火焰燃烧相比，催化燃烧由于具有能够显著降低燃料燃烧过程中 NOx、未燃尽 碳氢化合物（UHC）、CO 排放等优势，因此催化燃烧一经提出, 便立即引起高度重视[2]。 催化燃烧技术中的最大困难在于寻找一种高温热稳定性好、催化活性高的催化剂[3]。贵 金属催化剂以其优异的起燃活性被广泛地用作燃烧反应催化剂。在贵金属催化剂中，负 载型 Pd 催化剂的催化能力表现出明显的优势。贵金属催化材料一般采用 γ-A12O3 为活 国家自然科学基金 50776037)和国家高技术研究发展计划 (2006AA05Z302)资助项目 性载体，主要是利用它的高比表面、低成本特性。但在高温条件下，由于 γ-A12O3 易发 生 α 相变，因而降低了催化剂的热稳定性。Arai[4-8]等人提出的具有磁铅石结构的六铝酸 盐，这种复合氧化物具有高热阻，在高温下可以保持大的比表面积，成为近些年高温催 [9] 化燃烧的研究热点。