脉冲介质阻挡放电条件下NOO2N2体系反应动力学模拟.pdfVIP

中国工程热物理学会 燃烧学 学术会议论文 编号：084071 脉冲介质阻挡放电条件下 NO/O /N 体系 2 2 反应动力学模拟 周波，黄后学，林文锋，王习钦，浦健，杨宏旻* 南京师范大学动力工程学院 ，江苏南京， 210042 *Tel:025 Email:yanghongmin@ 摘要：利用低温等离子体净化烟气中 NOx 是一种极具前景的技术，本文对脉冲介质阻挡放电条件下的 NO/O /N 体系建立了反应动力学模型，对高能电子参与的N 、O 和O的电离解速率常数采用碰撞反应截 2 2 2 2 面方法求取，并对NO净化过程进行了数值模拟。模拟结果较好地反映了活性基团（N、O）浓度的脉冲 变化趋势以及NO和其副产物的净化效果，电源纳秒级脉冲峰宽时间越长，电源脉冲放电频率越高，NO 净化效率越好，这些结果对等离子体氮氧化物净化装置的优化有一定的指导作用。 关键词：脉冲介质阻挡放电 NO/N /O 体系 净化 反应动力学模拟。 2 2 0. 前 言 近年来以 NO、NO 为代表的氮氧化物排放与控制已成为我国大气污染防治的紧迫任 2 务，利用低温等离子体净化烟气中NOx的脱硝技术作为一种高效、低成本的方法越来越 引起人们的重视。国内外许多学者对此展开了研究，目前高能电子束法[1] （Electron Beam）已成功实现示范，但依然存在着能耗过高和辐射泄漏的问题。采用脉冲电晕放电 [2] [3] （Pulsed Corona Discharge）和介质阻挡放电方法 （Dielectric Barrier Discharge） 同时脱除NO/SO2 的实验研究取得了丰硕成果，但目前还在实验室研究阶段。 在试验研究的同时，利用等离子体化学研究脱硫脱硝反应动力学机理方面的探索越 来越受到瞩目，李谦等[4]对脉冲电晕等离子体条件下 NO 气相氧化过程进行了动力学模 [5] 拟，认为 NO 的氧化涉及与多种自由基(O、OH、HO2) 及中性物种的反应。宫为民等 通 过实验明确了脉冲放电等离子体条件下NO脱除过程同时存在的氧化、分解和还原三个途 径,并推断出实验条件下的反应机理。Stefanovic[6]实验测量了介质阻挡放电条件下 O /NO 和 N /O /NO 混合气体中氮氧化物组分的变化，并与零维的反应动力学模型的结果 2 x 2 2 x 进行了比较，进而验证了所提出的臭氧在内的反应机理。余刚[7]等通过自洽场分子轨道 从头计算法得到了N 基态和激发态分子轨道模型，对NO/N 气体放电等离子体脱除NO的 2 2 主要机理作了分析。 从以上的研究我们发现：脉冲介质阻挡放电过程中由高能电子激发活性基团的离解 反应速率常数难以确定，涉及到的基元反应组和中间活性基团也难以得到充分的理论支 持，因此从反应动力学机理角度揭示等离子体净化过程，是目前低温等离子体气体净化 研究的热点问题。电源特性对氮氧化物脱除的影响也少有报道。