钨源与浸渍方法对 MCM-41负载的NiW 基加氢脱氮催化剂的影响.pdf

学兔兔 第5期 郭 芳等：钨源与浸渍方法对MCM一41负栽的NiW基加氢脱氮催化剂的影响 钨源与浸渍方法对MCM一41负载的 NiW基加氢脱氮催化剂的影响 郭 芳他，邱泽刚 ，赵亮富 ，相宏伟1,3 (1．中国科学院山西煤炭化学研究所，山西 太原 030001；2．中国科学院大学，北京 100049； 3．中科合成油技术有限公司，山西 太原 030001) 摘要：考察钨源(磷钨酸和偏钨酸铵)和浸渍方法(共浸渍和分步浸渍)对以MCM．41为载体的NiW基催化剂的物化性质 及催化喹啉加氢脱氮反应的影响，并通过XRD、FT-IR、UV—DRS、XPS和Py．IR等表征手段对样品进行了表征。结果表明：以偏 钨酸铵为钨源采用共浸渍法制备的催化剂具有最高的加氢脱氮活性。该催化剂钨物种的分散度最高，表面酸量及活性物种前 体最多。 关键词：钨源：浸渍方法：加氢脱氮；NiW／MCM．41 中图分类号：TQ 426；0 643 文献标识码：A 文章编号：1001．9219(2014)05—01．06 近年来，随着轻质油储量的减少，重质油及氮 1 实验部分 含量更高的煤基液体燃料油的清洁利用成为必然。 1．1 催化剂的制备 加氢脱硫(HDS)和加氢脱氮(HDN)是其重要的加 以MCM。41(天津南化催化剂有限公司，比表面 氢精制过程。相对于HDS来讲，HDN难度较大．且 积：1106．49m2· 。，孑L容：1．07cm。·g一，平均孔径： 含氮化合物对HDS有强烈的抑制作用，是重质油 3．84nm)为载体，硝酸镍为镍源，分别用磷钨酸 加氢的研究重点与难点m。AI 0，作为传统的加氢精 (HPW，H3[P(W30 0)4]·H20，分析纯)和偏钨酸铵 制催化剂载体被人们广泛研究，但它与负载金属之 (APT，3(NH4) 0—7WO3—6H20，实验纯)为钨源，采用 间的相互作用力太强．不利于活性组分的硫化从而 共浸渍法(CI)和分步浸渍法(SI)制备了四种催化 HDN活性低[2】。MCM一4l作为一种新颖的有序介孔 剂。具体分为：以磷钨酸为钨源，分别采用共浸渍法 材料，比表面积大，其无定形硅壁与负载金属之间 和分步浸渍法制备得催化剂．将此催化剂分别命名 的相互作用力弱，活性组分可以较好的分散在其表 为：Ni．HPW—CI和Ni—HPW．SI；以偏钨酸铵为钨源， 面，是一种非常好的载体材料。Wang等研究表明， 分别采用共浸渍法和分步浸渍法制备得催化剂，将 MCM4l为载体制备的催化剂具有很高的HDS活 此催化剂分别命名为：Ni．APT CI和Ni．APT．SI。其 性13-61。但是，对使用MCM．41为载体制备的催化剂 中，所有催化剂中NiO和WO，的质量分数分别为 在HDN方面的研究较少171。因此。本文选取MCM 4l