挤条法制备负载型LaFeO_3催化剂用于CH_4氧化反应的研究.pdfVIP

学兔兔 石 油 与 天 然 气 化 工 CHEMICALENGINEERING OF OIL GAS 挤条法制备负载型LaFeO3催化剂用于CH4氧化反应的研究 孙小利 周鸿刚 余长春。 李然家。 (1．兰州石化公司石油化工厂 2．兰州石化公司质检部 3．中国石油大学(北京)) 摘 要 钙钛矿型催化剂LaFeO 用于CH 选择氧化制合成气具有 良好的反应性能，但存在 强度差及比表面积小的缺点。采用硝酸铝和氨水滴定制备氢氧化铝前驱体与 LaFeO。活性组分机 械混合 ，通过挤条等步骤制备 了系列催化剂 ，并通过 XRD、切换 、脉冲、程序升温等反应研究了活性 组分、助剂、温度等对催化剂反应性能的影响。实验测定结果表 明，所制催化剂 强度都高于 200 N／cm，且反应性能 良好 。 关键词 LaFeO。 CH 钙钛矿型氧化物 强度 DOI：10．3969／j．issn．1007～3426．2012．O3．010 天然气的主要成分是 CH ，世界蕴藏量丰富， CH ／He、Oz／He，纯度 10 ()。北京氦普公司。 由于其丰富的储量和低廉 的价格 ，促使世界各工业 1．1．1催化剂制备所用的仪器 国家正投入大量人力物力进行其综合利用研 究，开 电热三用水箱 ；SH一2型磁力搅拌器 ；马弗炉； 发新的更为有效的利用途径 。钙钛矿型氧化物用于 分析天平 ；超声波清洗仪 ；SHB— In循环水式多用 CH 制合成气 的方法是受丁烷氧化制顺酐等烃类 真空泵 ；烘箱 ；坩锅 ；烧杯；滴定管 ；量筒；挤条机； 品格氧选择氧化概念 的启发 ，考虑选择一些合适 的 1000mL容量瓶等。 催化剂 ，利用它们的晶格氧作为 CH 催化氧化制合 1．1．2催化剂评价实验装置 成气的氧源 ，并在这种催化剂上直接将 CH 高选择 专 性地氧化为合成气。反应后催化剂因供出氧而被还 专纭 原为较低价态 ，利用空气很容易将其氧化为高价态， 专雄 气体 空气中的分子氧就以晶格氧的形式在催化剂中被 固 定下来 ，同时将氮气放空 ，通过氧化一还原循环实现 尾气 放空 cH 部分氧化制合成气 口]。 1实验部分 1．1试剂、实验用气体与装置 图1 瞬变实验装置流程图 试剂 ：LaFeO。(自制)；硝酸铝 ，氨水 ，分析纯 ，北 京益利精细化学品有限公司。 装置主要包括三个部分 ：适于稳态切换的气路 实验用气体 ：CH 、高纯 O。、CO、CO 、高纯 Ar， 控制部分、微型反应器和 四极质谱在线检测部分。 纯度 99．99 ()；高纯 H2，纯度99．9992 (Y)； 在该装置上可进行脉冲、稳态切换和各种气氛下的 基金项 目i国家 自然科学基金项 目“甲烷氧化负载型晶格氧催化剂 的研究”。 作者简介 ：孙小利(1979一)，女，甘肃省兰州市