活性炭负载的纳米金催化剂上葡萄糖氧化工艺.pdfVIP

第28卷第3期 化学反应丁．程与_T艺 VOl28．No3 2012年 6 ChemicalReactionEngineeringandTechnology June20l2 活性炭负载的纳米金催化剂上葡萄糖氧化工艺 唐 月，胡红定，朱明乔，王 萌，郝 雨，陈新志 (浙江大学化学工程与生物工程学系，浙江 杭州I310027) 摘要：采片j溶胶固定法制备了·系·列的Au／C纳米催化剂，进行丫透射电镜 (TEM)表征，用于常压下以氧气为氧 化剂碱性溶液 葡萄糖氧化制备葡萄糖酸钠，并对最侍的催化剂进行了反应条件影响考察 结果 示，使用溶胶固 定法制备的质量分数为 1％的 Au／C催化效果最佳，纳米金颗粒直径小于2nm 日．分布均匀，其较佳反应条件为5O℃． pH9．5，氧气流量40mLm／in，催化剂O22g，水溶液中质量分数为75％的葡萄糖，葡萄糖在 1h内，选择性及转 化率均可同时达到 100％，反应的转化频率 (TurnoverFrequency，TOF)高达 l560h一。．12述研究表 明溶胶 定法 能制备一定纳米金颗粒大小的Au／C催化剂，且在该多相催化剂上反应蚓问短，活性高，选择性高。 关键词：葡萄糖氧化 金，碳催化剂 纳米金颗粒 中图分类号：0643．32+2 文献标识码：A 活性炭不仅具有来源广泛、价格便宜、化学稳定性好、比表面积大、易于调变等优点，且负载于活性 炭上的催化剂在使用后直接进行燃烧处理就可回收其中的贵金属，因此在工业上是一种常见的贵金属催化 剂的载体f’I。研究表明，负载于活性炭上的纳米金催化剂对于催化葡萄糖制各葡萄糖酸钠的反应有 良好的 催化活性，得到的葡萄糖酸及其盐类在食品、化工、医药等方面都有广泛的应用。Biella等[2,31首次将Au／C 催化剂运用于葡萄糖的氧化，发现其催化性能优 良，且金催化剂的转化频率 (每小时每摩尔金上葡萄糖反 应的摩尔数，TOF)比Pd、Pt催化剂都高。不仅如此，Au／C催化剂的稳定性好 【，】。另外，使用Pd对 Au／C 进行改性后，催化剂的稳定性及活性都得到丫改善Ie】。使用纳米金催化剂催化氧化葡萄糖在制备葡萄糖酸 以及其盐在工业生产上显示了良好的应用前景i79·1。但是，活性炭上金含量及反应工艺条件对该反应影响的 研究不够系统，尤其是对选择性影响数据欠缺。为此，本研究采用溶胶固定法 (SI法)制备了不同金含量 的系列 Au／C催化剂，用于评价葡萄糖催化氧化反应合成葡萄糖酸钠的性能，探讨了催化剂上金含量以及 葡萄糖酸钠制备的工艺条件的影响。葡萄糖的氧化反府式见下。 CI：10 C00卜1 C00Na H一一『0H I1一 卜-0H ¨0一J—H o H0一l—H It—I—0l¨1 II—I—01I lt—l—OH H—I—OH C 卜l0 ¨ CH。0H l实验部分 1,1催化剂的制备 取适量氯金酸溶液，加入去离子水稀释后，在搅拌下加入 1mL质量分数为 1％的聚乙烯醇 (PVA)溶 液，缓慢滴加0．Imol／L新制硼氢化钠 (NaBH4)溶液，再加入适量处理过的 目~；kY-200目活性炭载体， 堡递 !! 口C的去离子水进行洗涤，l10℃干燥8h，即得到一定金负载量的纳米金催化剂AuC／。 收稿日期：2012．03．29：修订 日期：2012．05．17。 作者简介：唐 』l】(1987-)t_女，硕 L研究生：朱明乔(1964．)，男，剐教授，通讯联系人。E-mail：zhmningqiao@Zjueducn