Hosono基于LaOFeAs超导体的两个超导区域研究.docxVIP

电子掺杂铁砷超导体中出现的两超导区域自2008年首次发现具有Tc=26 K的LaFeAsO1-xFx超导体后，多种不同结构的铁基超导体陆续被发现。目前在Ln-1111体系中发现的最高超导相变温度为LnFeAsO1-xFx达到的55 K。LaFeAsO1-xFx化合物在室温下呈现正方对称的顺磁性并在150 K通过反铁磁转变（AFM）出现四角-正方相变。通过化学掺杂或增压的方法实现对该转变进行抑制，超导电性逐渐出现。为解释在AFM区域附近出现的超导电性，基于费米面（FS）嵌套的自旋涨落模型得以建立。该这个模型可以将LaFeAsO1-xFx中超导电性的压制解释为电子掺杂填平了空穴载流子袋，同时也解释了在LnFeAsO1-xFx和LaFePO（4 K）或La-1111（26 K）与Sm-1111（55 K）体系之间明显的超导相变温度的不同的原因。然而对于LnFeAsO系统的相图的研究仍是不完善的。例如，对于所有除La外Ln-1111体系在过掺杂区其超导相变温度Tc受到抑制的原因目前尚未可知。在LnFeAsO1-xFx体系中主要原因可能是F的低掺杂性。最近，我们报道了在(Ce,Sm)FeAsO1-xHx结构体引入高掺杂性H-离子的相关工作，并在0.05≤x≤0.4区域范围内发现了最佳超导相变温度为47 K（Ce-体系）及56 K（Sm-体系）的超导区域。H-离子对O位的替代已由中子粉末衍射测量，其化合价经由DFT已精确测定[11]。CeFeAsO1 ? xDx系统中子粉末衍射结果显示，H-离子对O位的替代发生在CeO层，而DFT计算结果表明H的1s轨道位于-3至-6eV，接近于O元素的2p轨道且电子价为-1。上述结果证实，在该系统中只有H-离子对O进行了替代，与F-离子替代实验相似，该元素替代引入了电子掺杂。当比较LaFeAsO1-xFx和(Ce,Sm)FeAsO1-xHx的超导区域发现，其超导区域的宽度及Tc都明显低于(Ce,Sm)FeAsO1-xHx体系。另外，电阻率在正常导通状态下的温度依赖性表明(Ce,Sm)FeAsO1-xHx系统服从非费米液体（ρ(T)~T），而LaFeAsO1-xFx系统服从费米液体（ρ(T)~T2）。这种不同提醒我们，通过F元素掺杂可能无法体现LaFeAsO的真实物理性质。本文中，研究了利用H-代替F-对O进行元素替代。除发现Tc的不同外，还发现了两个超导区域。基于DFT计算结果及其他实验数据，我们就超导电性的起源进行了讨论。图1LaFeAsO1-xHx系统电阻率与磁化率曲线图1a，b显示LaFeAsO1-xHx系统电阻率与温度的关系。在x=0.01及x=0.04由于结构或磁性转变在150 K左右出现一个扭结[5,6]。随x的增加，该转变受到抑制并在x0.04首次出现超导相变温度Tc，在x0.08零电阻现象出现。上图c,d中显示，Tc由最高的29 K（x=0.08）下降到18 K（x=0.21），形成第一个超导区域。在0.08≤x≤0.21区域内温度与电阻率的关系服从ρ(T)~T2关系。这表明系统是处于费米液体理论密切相关的金属。掺入更多的电子后，在x=0.36时Tc逐渐提高直至36 K。图1e，f为各掺杂浓度下体磁化率随温度的变换曲线。因为存在金属离子杂质，每条曲线都有所偏移。在大于4%的掺杂浓度下，可以明显观测到由超导电性造成的抗磁现象。在0.08≤ x ≤0.46浓度区间范围内2 K时的抗磁比超过40%，并在x=0.53时下降至20%。在0.21≤ x ≤0.53浓度区间内出现第二个超导区域，此现象截止目前属首次发现。图2a-d显示浓度分别为x=0.08，0.21，0.30及0.46样品在3Gpa的外加压力下ρ(T)变化曲线。浓度为x=0.08，0.21，0.30的样品随着压力的增大，其Tc显著提高，而x=0.46的样品在2.7Gpa时出现略微下降（33 K降至32 K）。在2.6Gpa及x=0.30的条件下，该系统获得最佳超导相变温度Tc=46 K，该值明显高于LaFeAsO1-xFx系统在高压下获得的Tc=43 K。图2e概述了LaFeAsO1-xFx、LaFeAsO1-xHx以及3Gpa下LaFeAsO1-xHx系统的电子相图。图中清晰的展现出在x=0.08及x=0.36处出现的两个超导区域。第一个超导区域出现的位置毗邻反铁磁区域（AFM），这一结论与早期LaFeAsO1-xFx系统中出现的现象相吻合，并紧随第一个超导区域后出现第二个超导区域。在外加压力达到3Gpa时两个超导区域合并成一个封闭区域，其范围与早先在对CeFeAsO1 ? xHx系统研究中所发现的超导区域范围相近。两超导区域在该压强下的合并，也许可以解释为由于晶格压缩变形而导致。