Practice7固体材料表面吸附行为的MonteCarlo模拟.PDFVIP

Practice7 固体材料表面吸附行为的 Monte Carlo 模拟 吸附等温线 1. 搭建 Monte Carlo 模拟所需要的分子模型。 1.1. 构建SiO2 纳米孔。先导入Structure - metal-oxides - SiO2_quartz.msi 晶体结构文件。然后 构建超晶胞，设置A 、B、C 的值分别为9 、9 、4 。调整视角并小心选中超晶胞中间的一列 Si 原子，点击菜单栏Edit | Atom Selection ，设定为按照Radial Distance 且半径为10 Å 进 行选择，点击Select 即可选中之前标记出的Si 原子附近半径为10 Å 距离内的所有原子。 然后将选择属性改为Element 并设定目标元素为Si ，设定Selection Mode 为Select from the existing selection ，点击Select ，这样即可从上一步已选择的区域内选中所有Si 原子。 按下 Delete 键删除这些 Si 原子，然后删除所有未键连的 O 原子。最后，点击工具栏的 Adjust Hydrogen 图标进行补氢。这样就形成了如图所示的表面完全羟基化的SiO2 纳米孔。 1.2. 导入（或者绘制）并优化CH4 分子的3D 分子模型，并将结构文件保存为methane.xsd。 2. 设置参数并提交计算。 2.1. 打开SiO2 纳米孔结构文件，执行Sorption 模块的计算。在Setup 标签页，设定计算任务 为Adsorption isotherm，方法为Metropolis，计算精度为Coarse 。在Sorbates 部分，设定 Molecule 为优化好的CH4 结构，设置最低逸度（Start ）和最高逸度（End）分别为500 和 20000 KPa。点击Task 栏右侧的More 按钮，在弹出的Sorption Isotherm 对话框中设置逸 度改变步数为9 ，并勾选Logarithmic 复选框，设定温度为323 K。设定完毕后关闭此对话 框。 2.2. 在Energy 标签页，设定力场为COMPASS ，电荷为Forcefield assigned ，计算精度为Coarse ， 并且确保Electrostatic 为Ewald Group 加和，van der Waals 为Atom based 加和。 2.3. 在Properties 标签页，选择计算Energy distribution 、Density field 以及Energy field ，设置 Sample interval 为50 ，设置Grid resolution 为Medium，Grid interval 为0.4 Å 。 2.4. 执行计算。 3. 结果分析。 3.1. 吸附等温线。吸附等温线显示了分子在每单位元胞、每个逸度的吸附情况。通常曲线最 终会达到平衡载荷，然后没有分子再吸附在上面，达到饱和吸附。 3.2. 密度和能量分布。吸附等温线上每个间隔的总能量、逸度和能量组分都可以从计算输出 的数据表中找到，包括每个点对应的结构。其中，结构的中间区域为CH4 分子在SiO2 纳 米孔中的密度分布。打开Volume Visualization 工具栏中的Volumetric Selection 对话框， 选择methane-Density，然后调整SiO2 纳米孔结构文件的Display Style ，在Field 标签页中 选择着色方案为Color by field values ，这样就将密度显示在了图上。接下来将能量分布映 射到密度分布上去。先设定SiO2 纳米孔结构文件的Display Style 对话框Field 标签页中的 显示类型为empty ，然后点击Volume Visualization 工具栏中的Create Isosurfaces 按钮，打 开Choose Fields To Isosurface 对话框，选择methane-Density of SiO _quartz ，确认以产生