CuNaX催化乙苯选择氧化制苯乙酮-学兔兔 www.xuetutu.com.pdfVIP

学兔兔 石 油 化 工 · 782· PETROC}玎已MICAL TBCHN0LoGY 2010年第39卷第7期 CuNaX催化乙苯选择氧化制苯乙酮 汤清虎，胡 钰，乔 冉，赵培正，赵培真 (河南师范大学 化学与环境科学学院，河南 新乡453007) [摘要]采用离子交换法制备了一系列不同铜含量的CuNaX催化剂。该催化剂能有效催化以叔丁基过氧化氢(TBHP)为氧化剂 的液相乙苯选择氧化反应，产物以苯乙酮为主。在催化剂用量200 mg、乙苯用量6 mmol、TBHP用量12 mmol、乙腈用量1 mL、反 应温度8O℃、反应时间10 h的优化反应条件下，乙苯转化率达到78％，苯乙酮选择性为98％，且催化剂能多次循环使用。XRD， DRS，H2一TPR表征结果表明，当铜质量分数小于6．0％时，交换到NaX分子筛中的铜离子主要位于分子筛的超笼中；而当铜质量 分数超过6．0％时，交换到NaX分子筛中的铜离子主要位于分子筛的方钠石笼或六角柱笼中。位于NaX分子筛超笼中的六配位 的铜离子是催化以TBHP为氧化剂的乙苯选择氧化制苯乙酮反应的活性组分。 [关键词]CuNaX催化剂；乙苯；苯乙酮；选择氧化；叔丁基过氧化氢 [文章编号]1000—8144(2010)07—0782—07 [中图分类号]TQ 426．8 [文献标识码]A Selective Oxidation of Ethylbenzene to Acetophenone over CuNaX Catalysts Tang Qinghu，Hu Yu，Qiao Ran，Zhao Peizheng，Zhao Peizhen (College of Chemistry and Environmental Science，Henan Normal University，Xinxiang Henan 453007，China) [Abstract]A series of CuNaX catalysts with different copper contents were prepared through ion— exchange method and used in selective oxidation of ethylbenzene with tert—butyl hydroperoxide (TBHP)to acetophenone in liquid phase．Under the optimized conditions：CuNaX一6．0 catalyst dosage 200 mg，ethylbenzene dosage 6 mmol，TBHP dosage 1 2 mmol，acetonitrile volume 1 mL，reaction temperature 80℃ and reaction time 1 0 h．conversion of ethylbenzene and selectivity to acetophenone could reach 78％ and 98％ ，respectively．The camlyst could be recycled for several times without evident loss of the activity．The results of XRD，DRS and Ha-TPR suggested that Cu ions were mainly located in the NaX supercages when Cu mass fraction was lower than 6．0％(w)．Bu