纳米晶堆积多级结构ZSM-5分子筛的设计合成及其催化甲醇制丙烯反应性能.pdfVIP

石油学报 (石油加工) 2015年 4月 ACTAPETROLEISINICA (PETROLEUMPROCESSINGSECTION) 第 31卷第 2期 文章编号 ：1001—8719(2015)02—0550—06 纳米晶堆积多级结构 ZSM一5分子筛的设计合成及 其催化 甲醇制丙烯反应性能 栗文龙，马 通 ，尹 琪 ，顾洪歌，吴志杰，窦 涛 (中国石油大学 重质油国家重点实验室 CNPC催化重点实验室，北京 102249) 摘要 ：采用硅凝胶原位转化 自组装 的方法 ，并且没有使用第二模板剂或有机添加剂情况下，成功地水热合成 了纳 米 晶堆积多级结构 ZSM 5分子筛 。对合成样品进行 了Nz吸附一脱 附、SEM、TEM和 XRD表征，并考察其催化 甲 醇转化制丙烯(MTP)反应性能。结果表明，多级结构 ZSM一5分子筛 由5O～90nm 的ZSM一5晶体堆积而成 ，具有丰 富的介孔结构 ；其介孔孔容和外 比表面积相对常规 ZSM-5分子筛和纳米 晶ZSM-5分子筛都有较大的提高，并且结 晶度 良好。相对于纳米晶ZSM一5分子筛，纳米晶堆积多级结构ZSM一5分子筛 由于其结构上的优势，具有更好的扩 散性能，能够有效地提高催化寿命及丙烯选择性，在产 品分离上也具有极大的优势 。 关 键 词 ：多级结构 ；ZSM一5；甲醇转化 ；丙烯选择性 中圈分类号 ：TQ246．9 文献标 识码 ：A doi：i0．3969／J．issn．1001—8719．2015．02．036 DesignandSynthesisofHierarchicalZSM -5Zeoliteand ItsCatalyticPerformanceof M TP Reaction LIWenlong，MA Tong，YIN Qi，GU Hongge，wU Zhijie，DoU Tao (StateKeyLaboratoryofHeavyOilProcessing，CNPCKeyLaboratoryofCatalysis ChinaUniversityoj Petroleum，Beijing102249，China) Abstract：NanocrystalaggregateshierarchicalZSM一5zeolitewassynthesizedwithoutotherorganic additives and secondary template than TPAOH template，and characterized by N2adsorption— desorption，SEM ， TEM and XRD methods． Its catalytic performance in MTP reaction was investigated．TheresultsshowedthathierarchicalZSM一5zeolitewith aparticlesizeof5O一 90nm wasformedbytheaggregationoflotsofnanocrystals，possessingrichmesoporeswith remarkably largerexternalsurfaceareaandmesoporevolume，andexhibitedtheexcellentcatalyticperformance in MTP reaction with higherpropylene selectivity and longer catalytic lifetime，compared with conventionalZSM一5zeoliteandnanocrystalZSM 5 zeolite．Furthermore，thehierarchicalZSM一5 zeolitecouldbeeasilyseparatedfrom