负载液膜催化剂催化甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯反应的性能.pdfVIP

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负载液膜催化剂催化甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯反应的性能

石油学报 (石油加22) 2014年 12月 ACTAPETROLEISINICA (PETROIEUMPROCESSINGSECT10N) 第 3O卷第 6期 文章编号 :1001-8719(2014)06—1010-06 负载液膜催化剂催化 甲醇气相氧化羰基化合成 碳酸二 甲酯反应的性能 丁晓墅●岳 川,王淑芳,赵新强,王延吉 (河北工业大学 化工学 院 河北省绿色化工与高效节能重点实验室,天津 300130) 摘要 :制备 了新型负载液膜催化剂 PdC12一CuCI2一KOAc-EG/AC,并用于 甲醇气相氧化羰基化直接合成碳酸二 甲酯 (DMC),考察了二甘醇、三甘醇和四甘醇及其混合物等不同液膜相,以及制备方法对所制备催化剂在合成DMC反应 中催化性能的影响。结果表明,二甘醇作为液膜相,采用高温加压浸渍法制备的催化剂的DMC空时收率比固载型催 化剂显著提高。在反应温度 160~C、反应压力 0.3MPa、n(CHaOH):n(CO):,z( )一3.6:2.3:l、原料气体积空速 7100h 条件下,DMC空时收率最高可达 921g/(Lcat·h),并且催化剂稳定性也有较大提高。高温加压浸渍法有利于液 膜相分散于活性炭孔道中,并保持相对稳定 。液膜相的黏度和分子大小是影响负载液膜催化剂反应性能的主要因素。 关 键 词 :负载液膜催化剂 ;甲醇 ;碳酸二 甲酯 ;气相合成 ;高温加压浸渍法 中图分类号:TQ225.5;TQo32.4 文献标识码 :A doi:10.3969/j.issn.i0018719.2014.06.008 CatalyticPerformanceofSupportedLiquidPhaseCatalystinOxidativeGasPhase CarbOnylati0nofM ethanoltoDimethylCarbonate DINGXiaoshu,YUEChuan,WANG Shufang,ZHAOXinqiang。WANG Yanji (HebeiProvincialKeyLaboratoryofGreenChemicalTechnologyandEfficientEnergySaving, SchoolofChemicalEngineeringandTechnology,HebeiUniversityofTechnology,Tianjin300130,China) Abstract:The supported liquid phase catalystwas prepared and used in catalytic synthesized dimethylcarbonate(DMC)from gas—phaseoxidativecarbonylationofmethano1.Diethyleneglycol, triethyleneglycolandtetraethyleneglycolwereusedastheliquidphasesforthesupportedliquid phasecatalystPdC12-CuC12一KOAc—EG/AC,andtheinfluencesofthecatalystpreparationconditions onitscatalyticperformanceinsynthesisofDM Cwereinvestigated.TheresultsshowedthatPdC12一 CuClz。K‘OAc——EG/ACcatalysthadthehigheryield ofDMC than thesupportedcatalystwhen diethyleneglycolwasusedastheliquidphaseandpreparedwith high temperatureandpressure impregnation.TheyieldofDMCwasreached921g/(Lcat·h)atareact

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