费托合成反应中的碳同位素分馏.pdfVIP

石 油 勘 探 与 开 发 2O¨年 4月 PETROLEUM EXPL0RAT10N AND DEVELOPMENT 文章编号 ：1000—0747(2011)02—024908 费托合成反应 中的碳 同位素分馏 倪云燕 ，靳永斌。 (1．中国石油勘探开发研究院；2．中国科学院南海海洋研究所) 摘要 ：为了深入研究费托合成反应 中的碳 同位素分馏 ，在 300。C和35MPa条件下，以Fe粉为催化剂，利用密闭黄金管对 甲酸进行 了费托合成实验 。实验分为加水和不加水两组。由于金管容积有限，实验 中烷烃类产物 的碳 同位素只测试到 甲 烷 。两组实验都显示 ，cO。是最富集”C的气体 ，而 甲烷则最贫 “c，并且随着反应 的进行变得越来越贫”c。在第 144h时 C02与 甲烷之间的碳 同位素分馏 (CO—CH )达到 1．O52～1．059，与产甲烷菌将 CO 还原为CH 过程 中所发生的碳 同位 素分馏(1．048～1．079)相似。实验表明费托合成实验过程受到碳 同位素动力学的控制。图4表 3参 7O 关键词 ：费托合成 ；碳 同位素 ；同位素分馏 ；无机成 因烷烃气 中图分类号 ：TEl22．1 文献标识码 ：A CarbonisotopicfractionationsduringtheFischer—Tropschsynthesis NiYunyan ，JinYongbin (1．PetroChinaResearchInstituteofPetroleum Exploration＆ Development，Beijing100083，China；2．SouthChina SeaInstituteofOceanology，ChineseAcademyofSciences，Guangzhou510301，China) Abstract：To understand the carbon isotope fractionation during the mineralcatalized Fischer—Traopsch synthesis of hydrocarbonsunderhydrothermalconditions。experimentsonformicacidwerecarriedoutunder300 ℃ and35MPausing goldtubesinthepresenceofFeasacatalyst．Theexperimentswerecomposedoftwogroups：withandwithoutwater．Due tOthelimitedvolumeofgoldtubes，onlymethanewasavailableforisotopicanalysesamongallproducedhydrocarbons．The resultsdemonstratethatCO2isthegasmostenrichedin 。C whereasmethaneisthegasmostdepletedin C．Moreover， methanebecamemoreandmoredepletedin 。Cwiththeincreaseofreactiontime．Thecarbonisotopicfractionationbetween CO2andCH4(a(CO2一CHd))reached1．052—1．059at144h，whichissimilartOthoseofmicrobialreductionofCO2tOCH4 bymethanogenicbacteria (1．048—1．079)．Thisimpliesthatthecarbon isotopicfractionationduringtheFischer—Tropsch synthesisiscontrolledbykineticisotopiceffects． Keywords：Fischer—Tropsch synthesis；carbon isotope；i