MoO_3-LaHY催化剂的固相反应制备及其加氢脱硫性能研究.pdfVIP

第39卷 第7期 燃 料 化 学 学 报 Vo1．39No．7 2011年7月 JournalofFuelChemistryandTechnology Jul 2011 文章编号：0253-2409(2011)07-0538-05 MoO3·LaHY催化剂的固相反应制备及其加氢脱硫性能研究 靳广洲，魏 慧，刘亚琼，赵如松 ，高俊斌 (北京石油化工学院化学工程系，北京 102617) 摘 要：在空气气氛中由钼酸铵和LaHY分子筛固相反应制备了MoO，一LaHY催化剂 ，用XRD和NH，一TPD对其进行了表征， 并以二苯并噻吩／正癸烷溶液为模型反应物 (二苯并噻吩的质量分数为0．6％)，评价了MoO一LaHY的加氢脱硫催化性能。 结果表明，在520℃下进行固相反应制备催化剂时，4．36％的Mo物种可借助固相反应进入到分子筛的体相形成单相复合体 nMoO ·LaHY，剩余的Mo物种仍以MoO 的形式分散在分子筛外表面。由于单相复合体的形成 ，催化剂的晶胞参数增大，酸 量有所下降。硫化处理后得到的硫化态MoO一LaHY催化剂在 310oC、4．0MPa、反应空速为20h 的条件下进行加氢脱硫时， 二苯并噻吩转化率达到了86，74％。随固相反应温度的升高，所制备的催化剂中Mo物种进入LaHY体相中的量有所增大，但 其硫化态催化剂的二苯并噻吩加氢脱硫活性的变化幅度并不大。 关键词 ：固相反应；单相复合体；表征；二苯并噻吩；加氢脱硫 中图分类号 ：0643 文献标识码 ：A Hydrodesulfurization performanceof M o03-LaHY catalystpreparedbysolid-statereaction JIN Guang—zhou，W EIHui，LIU Ya—qiong，ZHAO Ru—song，GAO Jun—bin (DepartmentofChemicalEngineering，BeringInstituteofPetro—ChemicalTechnology，Beijing 102617，China) Abstract：MoOX-LaHYcatalystswerepreparedwiththemixtureof(NH4)6Mo7024·4H20andLaHYthrough solid—State reaction under air atmosphere and characterized by XRD and NH1一TPD techniques； their hydrodesulfurization(HDS)performancewasevalUatedbvusinghtesolutionofdibenzohtiophene(DBT，0．6％ bymass)indecaneasamodelreactant．Theresultsindicatedhtatbyusingsolid—statereactionat520oC ，4．36％ OfM ospeciesisincorporated intohtemoleculra sieveLaHY ，which formsthesingle—phasecomplexnMoO · LallY ．whiletherestMospeciesiSdispersedon theoutersurfaceofLallY．Asaresultoffomr ingthesingle— phasecomplex．htelatticepraametersofMoOy--LaHY catalystsraeenlraged and theiracidity isreduced．Over thesulfidedMoO ．LaHY catalysts，hteconversionofDBT reaches86．74％ forhteHDSundertheconditionsof 310℃ ．4．0MPaandaspacevelocity20h～．Raisingthesolid—statereactiontemperaturemay increasethe contentof the single—pha