C2（a^3Πu）自由基与若干不饱和碳氢化合物反应的温度效应.pdfVIP

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2017-06-01 发布于天津
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C2（a^3Πu）自由基与若干不饱和碳氢化合物反应的温度效应.pdf

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C2（a^3Πu）自由基与若干不饱和碳氢化合物反应的温度效应

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao) October ActaPhys．一Chim．Sin．，2010，26(]0)：2619-2624 2619 [Article] www．whxb．pku．edu．cn C2( )自由基与若干不饱和碳氢化合物反应的温度效应胡仁志张群陈呖 (中国科学技术大学化学物理系，合肥微尺度物质科学国家实验室，合肥 230026) 摘要：运用脉冲激光光解一激光诱导荧光(PLP—LIF)的方法研究了C2(a3II~)自由基与若干不饱和碳氢化合物(cH4 (kx)，CH (k2)，C~-I6(k3)和2-C,I-I8())气相反应的温度效应．在298—673K的温度范围内，获得了这些反应的双分子反应速率常数．获得的速率常数可以用Arrhenius公式表达如下：kl((4．53-+0．05)x10exp[(196．41-+5．20)／7]， (7)=(3．94-+0．04)x10 exp[(143．04-+4．28)／7]，k3(=(7．96-+0．17)x10 exp[(185．10-+8．86)／7]，“(=(1．04-+0．02)x10 exp[(180．34-+7．67)／7]，误差为-+20-．由获得的双分子反应速率常数及其所呈现的负温度效应，在298—673K温度范围内，C。 )自由基和这些不饱和碳氢化合物的反应遵循加成机理．关键词： C 3Hu)自由基；激光诱导荧光；速率常数；温度效应中图分类号： 0643 TemperatureDependenceofReactionsofC2(口氓 )Radicalwith SeveralUnsaturatedHydr0carb0ns HURen—Zhi ZHANGQun CHENYang HefeiNationalLaboratoryforP sicalSciencesattheMicroscale．DepartmentofChemicalP sics．UniversityofScienceand TechnologyofChina,Hefei 23O026,PR．China) Abstract： WestudiedthetemperaturedependenceonhtegasphasereactionsoftheC2(口啊)radicalwithseveral unsaturatedhydrocarbons(C2H4(七1)，C2H2(k2)，C3H6(k3)，and2-C4】 ( )bymeansofpulsedlaserphotolysis—laser inducedfluorescence(PLP—LIF)technique．Thebimoleculrarateconstantsforthesereactionswereobtainedinthe temperaturerangeof298-673K．TheobtainedkineticsdatawereusedtoderivehtefollowingArrheniusexpressions： 1(7)=(4．53-+0．05)~10 exp[(196．41-+5．20)／7]，k2(=(3．94-+0．04)~10 exp[(143．04-+4．28)／刀，ks(=(7．96-+0．17)x10 exp[(185．10-+8．86)／7]，and ( =(1．04±0．02)x10 ~exp[(180．34-+7．67)／7]，whereallerrorestimatesrae-+20-and