SAPO-34分子筛催化剂上NH3选择性催化还原NO性能的影响.pdfVIP

物理化学学~E(WuliHuaxueXuebao) August ActaPhys．一Chim．Sin．2014，30(8)，1567-1574 l567 [Article] doi：10．3866／PKUW．HXB201405261 www．whxb．pku．edu．cn NO2对Cu，SAPO．34分子筛催化剂上NH3选择性催化还原NO 性能的影响 郝 腾’ 王 军’ 于 铁’ 王建强 沈美庆 ，‘ (’天津大学化工学院，绿色合成与转化教育部重点实验室，天津300072； 天津大学内燃机国家重点实验室，天津300072) 摘要： 主要考察了NO对Cu／SAPO．34分子筛催化剂在整个温度范围内(100—500。C)NHs选择性催化还原 (SCR)NO性能的影响．研究所使用样品为新鲜Cu，SAPO一34催化剂在750。C下水热处理4h的稳定期样品． 通过X射线衍射(XRD)~D扫描电子显微镜(SEM)对样品的结构以及形貌进行表征，采用SCR活性评价、动力学 实验以及原位漫反射傅里叶变换红外光谱(n『situ-DRIFTS)表征催化剂的性能以及催化剂表面物种的变化．活 性评价实验结果表明，NO会抑制催化剂的低温(100—280。C)活性，但其存在会提高催化剂的高温(280。C以 上)活性．与此同时，随着反应物中NO，NO：的摩尔比例减少，由于NHNO。物种的分解，副产物(NO)的浓度增 大．动力学结果表明，Cu／SAPO．34催化剂上快速SCR反应的表观活化能(Ea=64．02kJm·ol)比标准SCR反 应的表观活化能(E=48．00kJ·mol。)更大．Insitu-DRIFTS实验结果表明NO比NO。更容易在催化剂表面形成 硝酸盐，并且NO更容易与吸附在Bronsted酸性位上的NH。物种反应生成NHNO。．低温下，催化剂表面的 NHNO。物种会覆盖SCR反应的活性位，造成活性降低，但在高温时，形成的NHNO。物种一部分会被NO还原 为N，而另一部分会直接热分解为NO，造成催化剂的选择性降低． 关键词：NHs选择性催化还原：NO (NO和NO)：Cu／SAPO一34；漫反射傅里叶变换红外光谱：硝酸铵 中图分类号： 0643 EffectofNO2ontheSelectiveCatalyticReductionofNOwithNH3over Cu／SAPO-34MolecularSieveCatalyst HAO Teng’ WANG Jun’ YUTie’ WANGJian-Qiang’’ SHENMei-Qing’··‘ rKeyLaboratoryforGreenChemicalTechnology,MinistryofEducationofChina,SchoolofChemicalEngineering＆Technology, TianjinUniversity,Tianjin300072． R．China； StateKeyLaboratoryofEngines,TianjinUnivemi~ Tianjin300072, R．China) Abstract：ThisstudyinvestigatedtheeffectsofNO2ontheselectivecatalyticreduction(SCR)ofNObyNH3 overCu／SAPO-34 catalystattemperaturesranging fr0m 100to 500 。C．TheCu／SAPO-34 samplewas hydrothermallytreatedat750。Cfor4htoobtainade-greenedsampleandX-raydiff_raction(XRD)ands