镍基催化剂用于合成气甲烷化的实验研究.pdfVIP

第4O卷第2期 燃 料 化 学 学 报 Vo1．40NO．2 2012年2月 JournalofFuelChemistryandTechnology Feb．2012 文章编号：0253-2409(2012)02-0216-05 镍基催化剂用于合成气 甲烷化的实验研究 徐 超，王兴军，胡贤辉，陈雪莉，王辅臣 (华东理工大学 煤气化教育部重点实验室，上海 200237) 摘 要：实验基于工业用镍基甲烷化催化剂，分别考察了操作温度、原料气 CO浓度、操作压力、空速等对合成气(CO浓度 5％一25％)甲烷化反应的影响，并分析了造成催化剂失活的因素。结果表明，在 300—500℃ CH 的生成速率随着温度的升 高、压力的增大、CO浓度的增加而增大。但 CO的浓度不能过高，当H2／CO≤3时催化剂的催化活性会逐步下降。通过 XRD、EDS等分析结果得知，催化剂表面存在积炭，催化剂的失活跟积炭有关，通过进一步的对照实验和BET分析表明，积炭 的速率与反应温度有关 ，温度越高积炭速率越快。 关键词：合成气；甲烷化 ；镍基催化剂 中图分类号：TQ546 文献标识码：A Study0n thesyngasmethanation ofnickel-basedcatalyst xuChao，WANGXing-jun，HUXian—hui，CHENXue-li，WAN GFu—chen (KeyLaboratoryofCoalGasificationofMinistryofEducation， EastChinaUniversityofScienceandTechnology，Shanghai 200237，China) Abstract：Theexperimentwasconductedbasedonanindustrialnickel—basedcatalyst．Theeffectsofoperating temperature，feedratio，nadoperatingpressureonthemethnaation nadhtefactorsforhtecatalystdeactivation wereinvestigated．Theresultsindicatehtathte formation rateofCH4increaseswith operating temperature， pressure，andCO concentration．Buthte concentration ofCO Cna notbeexcessive，becausehteactivity of catalystwillgraduallydecreaseifH2／CO≤3．Thecarbondepositisfoundonthesurfaceofdeactivatedcatalyst byX—RayDiffraction(XRD)andEnergyDispersiveSpectrometer(EDS)analyses．ItCna beconcludedhtathte deactivationofcatalystmayberelatedtohtesurfacecarbondeposition．TheBET surfaceraeana alysisshowshtat therateofcarbondepositionisrelatedtothereactiontemperature，nadhtehigherthetemperature，thefasterthe coking． Keywords：syngas；methanation；nickel·basedcatalyst 利用煤炭制备天然气既符合中国 “十一五”规 镍基催化剂容易积炭稳定性差 J，尤其是在高 划纲要中的能源清洁利用要求，又能满足 日益增长 浓度CO的甲烷化反应中会发生 CH分解和CO歧 的天然气市场需求，还可作为中国能源结构调整的 化反应，生成的表面碳不能及时跟活性氢发生反应 一 个重要方向…。煤