飞秒时间分辨的光电子谱对苯S_2态的超快动力学研究.pdfVIP

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao1 1662 ActaPhys．一Chim．Sin．2015，31(9)，1662—1666 September [Article】 doi：10．3866／PKU．WHXB201507061 WWW．whxb．pku．edu．cn 飞秒时间分辨的光电子谱对苯S2态的超快动力学研究 沈 环 张 冰z (华中农业大学理学院，武汉430070； 中国科学院武汉物理与数学研究所，波谱与原子分子物理国家重点实验室，武汉430071) 摘要：结合飞秒时间分辨的质谱技术与时间分辨的光电子影像技术对苯S2激发态的超快动力学进行了研究． 苯分子吸收两个400nm的光子被激发到S2态，之后再用一个267nm的光子对其进行探测．获得的母体离子产 率随泵浦探测时间延迟的变化曲线包含了两个不同的时间寿命组分．第一个时间寿命组分(90±1)fs被归纳为 S2态至US1ISo态的内转换过程 第二个时间寿命组分(5．Q士0．2)ps被归纳为S1态的衰减过程．实验中观察到的 第二个寿命组分小于早前的研究结果，这表明了在S，态的衰减过程中还可能存在其他的过程．从时间分辨的光 电子影像提取得到的光电子能谱中发现了一个新的失活过程，该过程被归结为激发态S，的振动态与热“”三重态 之间的系间交叉过程． 关键词：时间分辨：光电子能谱；苯分子： 内转换；系间交叉 中图分类号：0644 UltrafastDynamicsofBenzeneonthes2StateInvestigatedby FemtosecondTime-ResolvedPhotoelectronSpectroscopy 。 SHENHuan’· ZHANG Bing rCollegeofScience,HuazhongAgriculturalUniversity,Wuhan430070,JP．R．China；2StateKeyLaboratoryofMagnetic ResonanceandAtomicandMolecularP s记s．WuhanInstituteofPhysicsandMathematics． ChineseAcademyofSciences，Wuhan430071，P．R．China) Abstract： TheultrafastdynamicsofbenzeneontheS2statehavebeeninvestigatedbyfemtosecond time．resolvedmassspectroscopycoupledwithphotoelectronimaging．Thebenzenemoleculewasexcited totheS，statebytwo400nm photons，andsubsequentIyprobedbyone267nm photon．Thetime． dependentionyieldoftheparentlonconsistsoftwo componentswithdifferentIifetimes．Thefirst componentat(90±1)fsiSbecauseofinternaIconversionfr0mtheS2statetotheStISostate．Thesecond one，i．e．。(5．0±0．2)ps，iSduetodecayoftheS1state．TheobservedIifetimeofthesecondcomponentiS shorterthanpreviousresults．indicatingtheexistenceofanadditionaIdecayprocess．W ithphotoelectron spectraext