HZSM-5催化剂二氧化碳加氢一步制备二甲醚的研究.pdfVIP

化 学 工 程 师 ChemicalEngineer 2012年第 11期 文章编号：1002—1124(2012)11-0004—03 辩 解 蔫 稀土氧化物修饰的Cu—Zno一 3／ ；开 发 HZSM-5催化剂二氧化碳咖氢 一 步制备二甲醚的研究’。‘ 魏树权 ，张光林，吴雪红，彭德群，曲风枫 (哈尔滨师范大学 化学化工学院，黑龙江 哈尔滨 150025) 摘 要：本文采用高压固定床反应装置考察了添加2％稀土氧化物(La20，和CeO：)的Cu—ZnO—A120~rtZSM 一 5催化剂CO加氢一步合成二甲醚的催化性能。XRD和H2-TPR结果分析发现，添加稀土氧化物后阻止了部 分cu 还原为非晶态 cu。在 513K，反应压力为3．0MPa，反应空速为 lO00h 的条件下，考察了CO加氢一步 合成二甲醚的催化性能。结果表明，添加La20和CeO：后，催化剂的催化活性以及二甲醚的选择性均大幅提 高，反应20h，CO转化率以及二甲醚选择性变化较小，说明该催化剂稳定性较好。 关键词：CO加氢；铜基催化剂；稀土氧化物；二甲醚 中图分类号：TQ223．24 文献标识码：A StudyonCu-ZnO-AI203／I-IZSM -5catalystmodifiedbyrareearthoxidesfordirectsynthesisofdimehtyl etherbyhydrogenationofacrbondioxide WEIShu—quan，ZHANGGuang-lin，WUXue-hong，PENGDe—qun，QUFeng—feng (CollegeofChemistryChemicalEngineering，HarbinNormalUniversity，Harbin150025，China) Abstract：Directsynthesisofdimethylether(DME)fromcarbondioxidebycatalytichydrogenationonCu— ZnO—AI20~-IZSM-5catalystmodifiedbyrareearthoxides(La203andCeO2)wasstudiedwiththehighpressure fixedbedreactor．TheXRD andH2-TPR resultsindicatedthatthereductionoflittleofCu“ionwereprevented． Thecatalyticpropertiesofthecatalystwasinvestigatedatthe 513K temperature，3MPareactionpressureand 1000h～spacevelocity．Th ehigherCO2conversionwasobtainedontheCu—ZnO—AI2OJHZSM一5catalystmodified byrareearthoxides．ThestabilityofamorphouscatalystCu-ZnO-A1203-CeOJHZSM-5wasinvestigatedbyfollow reactionconditions：513K，3MPa，feedgasmixturecarbondioxide：hydrogen=1：4，reactionspacevelocity：lO00h～． Th eresultsshowedthattheCO2conversionandDMEselectivitychangetoalesserextentwithin20hours，indicat— ingbetterstba ilityofthecatalyst．