HZSM-5催化剂催化乙醇脱水性能的影响.pdfVIP

第 39卷 第 11期 燃 料 化 学 学 报 V0ll39NO．11 2011年 11月 JournalofFuelChemistryandTechnology NOV．201l 文章编号：0253-2409(2011)11-0850-06 F-Nb摩尔比对 F—Nb／HZSM-5催化剂催化乙醇脱水性能的影响 李 宁 ，陆翠云 ，许冬生 ，胡 赕 ，韩毓旺 (1．南京212业大学理学院，江苏南京 210009；2．南京工业大学 材料化学工程国家重点实验室，江苏南京 210009) 摘 要：利用BET、NH 一TPD、FT—IR、MAS—NMR和SEM等方法研究了经不同F／Nb负载的FN·b／HZSM-5催化剂的结构和表 面酸性 ，并与乙醇催化脱水制乙烯的反应催化性能进行了关联。结果表明，F—Nb改性后的HZSM．5分子筛发生了明显的脱铝 现象 ，且随着F离子添加量的增加，脱铝越发严重。经 A1MASNMR测试显示，脱铝后产生了新的非骨架铝物种 ，其化学位 移为一13．5。随F／Nb摩尔比的增大，改性HZSM一5的弱酸、强酸量都减少。当F／Nb摩尔比大于2时，NH一TPD谱中观察到 在500oC的高温区出现新的酸性位。当F／Nb摩尔比为0．7时，F—Nb／HZSM一5催化剂催化低浓度乙醇脱水制乙烯性能得到改 善 ，转化率、选择性和产率均达到最高，且优于HZSM一5分子筛，F／Nb的添加有效延长了催化剂的稳定性。 关键词：氧化铌；氟化铵 ；HZSM-5分子筛；固体酸催化剂；乙醇；乙烯 ；脱水 中图分类号：TE624．4 文献标识码：A EffectsofF／NbotolratioofF-Nb／HZSM -5catalyst on thecatalyticperformanceforethanoldehydrationtoethylene LINing ，LU Cui—yun ，XU Dong—sheng ，HU Yi，HAN Yu—wang (1．CollegeofScience，NanjingUniversityofTechnology，Nanjing 210009，China； 2．StateKeyLaboratoryofMaterials—OrientedChemicalEngineering，NanjingUniversiytofTechnology，Nanjing 210009，China) Abstract：ThestructuresandsurfaceaciditiesofF．Nb／HZSM-5catalystswithdifferentF／ )molratiowere studiedusingBET，NH3一TPD，Fr—IR，MAS—NMR andSEM ．Thecatalyticperformnaceofthesecatalystsfor ethanoldehydration toehtylenewasevaluatedandcorrelatedwith htecharacterizationresults．Itisfoundthat． dealuminationofHZSM一5occurredaftermodificationandthedepht ofdealuminationincreasedwiht hteincrease ofhteamountofF added．Theextra—framework aluminum specieswere observed by AlMASNMR wiht a signalappearedat一13．5．W iththeincreaseofFl／Nb molratio．bothweakand strong acidma ountsdecreased andanew srtongacidsitewasfoundintheNH 一TPD profileat500oC．ThecatalystwithFl／Nbmolratioof0 ． 7 gavethe highe