HZSM-5催化乙醇脱水停料效应的研究.pdfVIP

第41卷 第 12期 燃 料 化 学 学 报 V0l_41No．12 2013年 l2月 JournalofFuelChemistryandTechnology Dec．2013 文章编号：0253-2409(2013)12—1495-07 HZSM-5催化 乙醇脱水停料效应的研究 张叶龙 ，李媛媛 ，贾 忱 ，韩毓旺 ，胡 赕。 (1．南京工业大学 理学院，江苏 南京 210009；2．南京工业大学 化学化工学院，江苏 南京 210009； 3．南京工业大学 材料化学q-程国家重点实验室，江苏 南京 210009) 摘 要：在HZSM-5分子筛催化乙醇脱水反应中观察到了停料效应：即当停止乙醇一水进料一定时间，恢复进料后乙烯选择性 明显提高。通过考察不同反应条件下的停料效应 ，发现乙醇质量分数控制在55％附近、延长停料时间、升高反应温度和降低 乙醇进料空速会提高停料效应强度，并较长时间维持高乙烯选择性。500h的催化剂稳定性测试表明，停料效应可有效延长催 化剂的使用寿命。结合含水乙醇脱水反应机理和实验结果，推测 HZSM-5催化 乙醇脱水停料效应产生的原因是停料时乙氧 基中间体的积累和催化活性空位的再生。 关键词：乙醇脱水；乙烯；HZSM一5催化剂；停料效应 中图分类号 ：0643 文献标识码：A Researchonstop．effectonthecatalyticdehydration ofehtanoloverHZSM ．5 ZHANG Ye—long ，LIYuan—yuan ，ⅡA Chen ，HAN Yu．wang 。HU Yi (1．CollegeofScience，NanjingUniversityofTechnology，Nanjing 210009，China； 2．CollegeofChemistryandChemicalEngineering，NanjingUnive~iytofTechnology，Nanjing 210009，China； 3．StateKeyLaboratoryof肘 砌 一OrientedChemicalEngineering，NamingUniversiytofTechnology，Nanfing 210009，China) Abstract：The stop．effectphenomenon on the catalytic deh3dration ofehtanoloverHZSM ．5 zeolitewas observed．Thatis，when stopping ethano1．waterfeed foraperiodoftimenadrestoringhtefeed，adramatic increaseonethyleneselectivitycouldbefound．Atdifferentreactionconditions．itwasfoundhtathtestop—effect wasenhnacedby increasing thestop timenadreaction temperatureordecreasingthefeed speed． en hte ethanolconcenffationwaskeptat55％ ．the stop．effectcouldbes~enghtenedand thehigh ehtyleneselectivity wasmaintainedatlongtime．500hcatalyststabilitytestshowedthatthestop—effectcanimprovehtelifespna of htecat~ysteffectively．By studyinghteaqueousethanoldehydrationmechanism nadexperimentfl results．the preliminaryconclusionisthatcausesofhtestop．effectonthecatalyticdehyrdationofethanoloverHZSM ．5ishte accumulationofethoxyinte