pH值对共沉淀法制备钼基多金属氧化物催化异丁烯选择氧化制甲基丙烯醛性能的影响.pdfVIP

物理化学学~(WuliHuaxueXuebao) 2690 Acta ．一Chim．Sin．2012，28(11)，2690-2696 November [Article] doi：10．3866／PKU．WHXB201208282 Ⅵrvw．whxb．pku．edu．CR pH值对共沉淀法制备钼基多金属氧化物催化异丁烯选择氧化 制甲基丙烯醛性能的影响 徐 达 刘士艳 刘云凌。 王振旅 (吉林大学化学学院，吉林省表面与界面化学重点实验室，长春130021； 吉林大学，无机合成与制备化学国家重点实验室，长春 130021) 摘要： 研究了共沉淀法制备Mo．Bi．Fe．Co．Mn五组分催化剂过程中溶液的pH值对催化剂中物种存在状态的 影响．并考察其异丁烯选择氧化制备甲基丙烯醛(MAL)的反应性能．结合粉末X射线衍射 (XRD)、傅里叶变换红 #I-(FTIR)光谱、X射线光电子能谱(xPs)、氮气吸附-脱附和Hz程序升温还原(Hz-TPR)等表征手段对催化剂的结 构进行了详细的研究．结果表明，溶液的pH值对催化剂结构和组成有明显的影响．催化剂中某种特定物相MX 随沉淀的pH值的提高而增加，当pH=7时，催化剂中MX~LI的量达最大值．此时，异丁烯的转化率和甲基丙烯醛 的选择性分别为99．9％和95．6％．进一步提高沉淀的pH值，催化剂中MX相的量减少，异丁烯的转化率和 甲基 丙烯醛的选择性也相应降低．研究表明，催化剂上各组分间存在一定的相互作用。催化剂中的特定物相MX是 影响反应活性的关键因素之一． 关键词： 钼：金属复合氧化物：pH值：异丁烯：氧化 中图分类号： 0643．3 EffectofpHValueonthePropertiesofMolybdenum-BasedMultiphasic OxideCatalystsinSelectiveOxidationofIsobutenetoMethacrolein XUDa’ LIUShi—Yan’ LIUYun—Ling WANG Zhen—L0’ (’KeyLaboratoryofSurfaceandInterfaceChemistryofJilinProvince，CollegeofChemistry,JilinUniversity Changchun130021，PR．China； StateKeyLaboratoryofInorganicSynthesisandPreparativeChemistry, JilinUniversiyt,Changchun130021，PR．China) Abstract： TheeffectofdifferentpH valuesonMO--Bi--Fe-．CO．．Mnmultiphasicoxidecatalystspreparedv／a CO．precipitationmethodswasstudied．Inaddition，selectiveoxidationofisobutylenetomethacrolein(MAL) reactionwasevaluated．The structuresand crystalphasesofthecatalystswere characterizedbyX-ray diffraction(XRD)，Fouriertransforminfrared(FTIR)spectroscopy，X-rayphotoelectronspectroscopy(XPS)， N2adsorption-desorption，andtemperature-prog