固定床反应器上挤条小晶粒TS-1催化丙烯环氧化反应.pdfVIP

物理化学学~(WuliHuaxueXuebao) January ActaP ．一Chim．Sin．2013，29(1)，183-190 183 [Article] doi：10．3866／PKU．WHXB201211021 www．whxb．pku．edu．cn 固定床反应器上挤条小晶粒TS．1催化丙烯环氧化反应 左 轶 宋万仓 王梦丽 徐永海 王祥生 郭新闻 (大连理工大学化工与环境生命学部催化化学与工程系，精细化工国家重点实验室，辽宁大连 116024) 摘要：采用纳米TS．1母液作为晶种，在四丙基溴化铵(TPABr)．乙胺廉价水热体系中，合成出晶粒尺寸为600 nm~400nmx250nm的小晶粒钛硅分子筛(TS．1)，用挤条法将其成型，得到的挤条小晶粒TS-1被用于催化固 定床反应器中的丙烯环氧化反应．采用X射线衍射 (XRD)光谱，傅里叶变换E#J-(FTJR)光谱 紫外-可见(UV-Vis) 漫反射光谱及氮气物理吸附对挤条成型的小晶粒TS．1进行表征，并对丙烯环氧化的最优反应条件进行考察． 其中所考察的条件包括：反应温度，压力，丙烯／HO摩尔比(几(CsH。)／n(HOz))，丙烯、甲醇及HzO 的质量空速 (WHSV)以及NH。·HO浓度．在所考察的范围内，温度对环氧丙烷(PO)收率的影响较小，当反应压力为2．0 MPa，n(C。H。)／n(H：O)为4时，可以得到最高的PO收率．当丙烯、甲醇及H：O 的空速分别为0．93、2．5及O．25 时，PO在产物中的含量最高．较低的NH。·HO浓度对高PO收率更有利．在优化的反应条件下，对比不同晶粒 大小TS．1的催化性能，并考察了挤条小晶粒TS．1的长期运转性能，连续反应 1000h，H0转化率及P0选择 性仍能维持在95％以上． 关键词： 丙烯环氧化：TS一1：H0：反应条件：表征： 固定床反应器 中图分类号：0643 EpoxidationofPropyleneoverSmall-CrystalTS-1Extrudateina Fixed-BedReactor ZUOYi SONG Wan--Cang WANG Meng-L·i XUYong--Hai WANGXiang-Sheng GUOXin-Wen (StateKeyLaboratoryofFineChemicals，DepartmentofCatalysisChemistryandEngineering,FacultyofChemicalEnvironmental andBiologicalScienceandTechnology,DalianUniversityofTechnoloyg,Dalian116024,LiaoningProvince,PR．China) Abstract： A small—crystaltitanium silicalite一1fTS一11with asizeof600nm x400nm x250 am was synthesized using a nano．sizedTS一1motherIiquorasthe seed in atetrapropylamm0nium bromide (TPABr)一ethylaminehydrothermalsystem。andwasextrudedwithsilicaso1．TheobtainedTS-1extrudate wascharacterizedbyX—raypowderdi仟ractionfXRD)，Fourier-transform infraredfFTIR)spectroscop~ ultraviolet-visible (UV-Vis