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改性空心结构钼酸铁催化丙烯选择氧化

学兔兔 石 油 化 工 PETR0CHEMICAL TECHN0L0GY ·1125 · 2012年第4l卷第 10期 改性空心结构钼酸铁催化丙烯选择氧化 王 立 ,杨为民 ,周兴贵 ,丁维平 ,高焕新 ,金国杰 (1.中国石化 上海石油化工研究院,上海 201208;2.华东理工大学 化学工程联合国家重点实验室, 上海 200237;3.南京大学 化学化工学院 介观化学教育部重点实验室,江苏 南京 210093) [摘要 ]采用各类助剂对空心结构钼酸铁纳米管 (FeMo—nt)催化剂的表面进行改性,并表征了催化剂的物理化学性质,研究 了助剂的助催化机理。实验结果表明,FeMo—nt催化剂表面Mo物种富集 ,Mo与Fe原子的相互作用较特殊 ,各类助剂能够调 变FeMo-nt催化剂表面活性中心的电子环境 ;改性后的FeMo—nt催化剂用于丙烯选择氧化反应时,可生成环氧丙烷 、丙烯醛与 丙烯酸等高附加值丙烯衍生物,且能调变氧化产物的组成。其中,氨丙基j乙氧基硅烷改性的FeMo—nt催化剂能有效抑制完 全氧化产物CO的生成,丙烯醛与丙烯酸等高附加值丙烯衍生物的选择性明显增加。 [关键词 ]选择氧化;钼酸铁催化剂;丙烯;助剂;环氧丙烷;丙烯醛;丙烯酸 [文章编号 ]1000—8144(2O12)10—1125—06 [中图分类号 ]TQ031.7 [文献标识码 ]A SelectiveOxidationofPropeneCatalyzedbyModifiedFerricMolybdatewith Hollow Structure WangLi,YangWeimin ,ZhouXinggui,DingWeiping3 , GaoHuanxin,JinGuojie (1.SINOPECShanghaiResearchInstituteofPetrochemicalTechnology,Shanghai201208,China;2.StateKeyLaboratoryof ChemicalEngineering,EastChinaUniversityofScienceandTechnology,Shanghai200237,China;3.KeyLabofMesoscopic Chemistry,SchoolofChemistryandChemicalEngineering,NanjingUniversity,NanjingJiangsu210093,China) [Abstract]Ferricmolybdatenanotubes(FeMo—nt)withhollowstructurewerepreparedbasedOil Kirkendalleffectandthenmodifiedwithvariousadditives.Thephysicochemicalpropertiesofthe modifiedFeM o-ntandtheircatalysisinpropeneoxidationwerestudied.Theresultsshowedthatthere wereMospeciesenrichmentontheFeMo—ntsurfaceandaspecialinteractionbetweentheM oandFe speciesintheFeMo—ntcatalysts.ThemodifiedFeMo—ntcatalystsexhib

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